含氟的铅螯合分子显著提升了无空穴传输层的碳基钙钛矿太阳能电池的性能、稳定性和安全性

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Fluorinated Lead-Chelating Molecules Boost Performance, Stability, and Safety of Hole Transport Layer-Free Carbon-Based Perovskite Solar Cells

针对简化解耦层（HTL-free）碳基钙钛矿太阳能电池效率低、稳定性差及铅泄漏环境风险问题，本研究提出多功能界面修饰策略，通过含磺酸基团、氟原子及金属离子的氟化铅螯合分子实现缺陷钝化、能级对齐和铅离子捕获，优化器件效率达20.7%，2000小时稳定性保持93%以上，酸性条件下铅泄漏降低84%。

　　

摘要

无需空穴传输层的碳基钙钛矿太阳能电池（HTL-free C-PSCs）在低成本和稳定性方面具有潜力，但存在界面电荷提取效率低、缺陷钝化效果不佳以及环境风险未解决等问题。本文报道了一种多功能界面工程策略，使用含有磺酸基团、氟原子和金属离子的氟化铅螯合（FLC）分子。磺酸基团与未配位的Pb²⁺离子配位，氟原子与有机阳离子形成氢键，K⁺离子稳定了卤素阴离子，这些作用协同钝化了深层缺陷并提高了热稳定性。FLC修饰还降低了钙钛矿的功函数（从?4.14 eV降至?4.39 eV），改善了能级对齐，促进了钙钛矿/碳界面处的空穴提取。优化后的器件实现了20.7%的峰值光电转换效率，这是全溶液法制备的平面型HTL-free C-PSCs中最高的效率之一。未封装的器件在常温空气中使用2000小时后仍保持初始效率的93%以上，或在60°C下使用500小时后仍保持较高效率。重要的是，强FLC-Pb²⁺螯合作用显著减少了酸性水环境中严重受损器件的铅泄漏（从334.7 mg m^?2 h^?1降至53.7 mg m^?2 h^?1），实现了约84%的铅封存效率。这项工作提出了一种统一策略，用于提高简化型钙钛矿光伏器件的效率、稳定性和环境安全性。

图形摘要

一种基于多功能氟化铅螯合分子的界面改性剂能够在无需空穴传输层的碳基平面结构钙钛矿太阳能电池中同时实现表面缺陷钝化、界面能带对齐和Pb²⁺离子的封存，从而提高了效率（20.78%）、延长了长期稳定性（超过2000小时）并改善了环境安全性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。