在三金属有机框架中，交替磁场诱导出的超活性铜位点实现了低过电位下的二氧化碳电还原

本工作开发了一种Cu-ZnMg超薄MOF催化剂，在交变磁场作用下，通过磁隔离效应提升铜活性位点电子能量，实现低电位（-0.2 V vs RHE）下高效CO?电还原（25.3 mA/cm2，CO选择性≥95%），为可持续制氢提供新途径。

　　

摘要

电化学CO₂还原反应是一种应对气候挑战的可持续方法，需要能够在低电极电位下表现出高活性的能源经济型催化剂。在此，我们开发了一种Cu-ZnMg超薄金属有机框架（MOF），其中Zn/Mg原子增强了CO₂的吸附和CO的解吸性能，而Cu位点在交变磁场（AMF）作用下对CO₂到CO的电还原表现出超高的催化活性。Cu-ZnMg MOF@AMF在-0.2 V（相对于RHE）的低电位下实现了高达25.3 mA cm^?2的电流密度，并且具有优异的CO选择性（约95%），超过了现有最先进的Cu基催化剂。非磁性金属的引入将Cu(II)活性位点上的未配对电子隔离出来，这些Cu(II)原子在一维链中呈反铁磁耦合。这些自旋磁矩可以通过自旋-晶格松弛与AMF有效相互作用，从而在Cu位点处提升局部电子能量。这种由AMF诱导的Cu位点激活促进了质子-电子的协同转移，使得在低电极电位下能够高效地实现CO₂到CO的转化。

图形摘要

将非磁性的Zn和Mg原子引入Cu基超薄MOF中，可以在交变磁场（AMF）的作用下产生自旋隔离的Cu(II)活性位点，并在这些位点处提升局部电子能量。这种设计显著增强了质子耦合的电子转移动力学，从而在低电极电位下实现了高效的电化学CO₂到CO的转化。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。