用于光催化甘油重整反应以生产氢气的Pd-集成碳点@TiO2薄膜的合成

《Chemistry – An Asian Journal》：Synthesis of Pd-Integrated Carbon Dot@TiO2 Thin Film for Photocatalytic Glycerol Reforming Reaction for Producing Hydrogen

TiO?改性碳点催化剂的合成与性能研究，采用固态和湿法浸渍法制备Pd-CD/TiO?和Ni-CD/TiO?薄膜，表征显示金属碳点均匀分散且具有sp2杂化结构，Pd-CD/TiO?在光照下产氢效率最高（1167 μmol g?1 h?1）且稳定性优异，同时实现甘油氧化高选择性（41%）产甘油醛等化学品。

　　

摘要

通过固态法和湿浸法制备了一系列含有碳点（CDs）改性的TiO₂薄膜光催化剂，这些碳点分别与钯（Pd-CD/TiO₂）或镍（Ni-CD/TiO₂）分散结合。形态学表征（HR-TEM、SEM-EDS）证实了TiO₂为锐钛矿相，并且金属颗粒在TiO₂表面实现了原子级分散。紫外-可见光吸收光谱（UV–vis DRS）和X射线光电子能谱（XPS）分析显示，这些光催化剂的带隙发生了微小的红移，同时存在sp²杂化的石墨碳结构以及金属-碳相互作用，表明光吸收能力和电荷分离效果得到了提升。在直射阳光下，Pd-CD/TiO₂薄膜的氢气产率（1167 μmol g^?1 h^?1）显著高于Ni-CD/TiO₂（494 μmol g^?1 h^?1）和纯TiO₂（166 μmol g^?1 h^?1）薄膜，并且其稳定性可维持25小时以上。此外，在中性pH值（pH～7）条件下，Pd-CD/TiO₂薄膜在甘油氧化反应中能够生成高产率的乙二醛（选择性达41%）、甲酸和二羟基丙酮等附加值产物。Pd-CD/TiO₂薄膜更高的光电流密度和更低的电阻抗进一步证明了其更优的电荷载体分离与传输性能。研究结果表明，钯（Pd）与碳点（CDs）的协同作用显著提升了该光催化剂在可持续氢气生成和生物质选择性转化方面的性能。

利益冲突

作者声明不存在任何利益冲突。