通过修饰碳氮化物（CN）异质结中N空位的苝二亚胺聚合物实现电荷分离增强，从而提高N2光催化固定的效率

《ChemSusChem》：Enhanced Charge Separation Endowed by Perylene Diimide Polymers Decorated N Vacancy on Carbon Nitride S-Scheme Heterojunction for Efficient Photocatalytic N2 Fixation

光催化固氮新型pPDI/NV–CN异质结催化剂通过桥接p-苯二胺基团构建强内建电场，结合氮空位修饰碳氮化物和S-构型异质结结构，显著提升电荷分离效率与电子陷阱效应，使N?产率达8.83 m3·g?1·h?1，较CN和PDI分别提高12.26和13.63倍。

　　

摘要

设计高效的光催化剂以实现高载流子利用率并进行光催化N₂固定至关重要，但这仍然是一个挑战。因此，本文合成了一种新型的含有

-苯二胺取代的苝二亚胺（pPDI）/氮空位修饰的碳氮化物（NV–CN）S型异质结光催化剂，该催化剂将pPDI聚合物与NV–CN结合在一起。在pPDI骨架中引入桥接的

-苯二胺单元可以产生强大的内置电场，从而显著增强载流子的分离和迁移。此外，这种S型异质结系统极大地促进了界面处光生载流子的分离和转移。同时，NV–CN中的氮空位作为电子陷阱捕获电子，从而防止电子-空穴对的重复合，显著延长了N₂的吸收能力。得益于这些协同效应，优化后的10% pPDI/NV–CN异质结实现了8.83?mM?g^?1?h^?1的优异NH₃产率，分别比CN（0.72?mM?g^?1?h^?1）和PDI（0.65?mM?g^?1?h^?1）高出12.26倍和13.63倍。本文通过引入桥接的

-苯二胺单元、氮空位修饰以及构建S型异质结，为基于CN的光催化剂在高效N₂还原方面的应用提供了创新思路。

图形摘要

设计了一种新型的对位-苝二亚胺/氮空位修饰的碳氮化物S型异质结，以提高载流子转移效率，从而改善光催化N₂还原性能。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。