多孔氮化碳压电光催化降解水体四环素的高效解毒机制研究

本研究发现通过NH4Cl软模板法合成的多孔石墨相氮化碳（CN-4）具有非中心对称纳米孔结构，其压电电势比原始CN提高3倍。在可见光和超声振动协同作用下，CN-4对四环素（TC）的降解速率常数达0.0204 min-1，机理研究表明·O2-和1O2是主要活性物种，压电场有效促进光生载流子分离。QSAR模型证实TC降解中间体毒性逐步降低，为无金属压电光催化剂设计及水体抗生素污染治理提供新策略。

　　

亮点

本研究巧妙构建了基于NH₄Cl软模板调控的非中心对称纳米孔g-C₃N₄（CN-4），其压电光催化协同机制在可见光与超声振动同步激发下展现出卓越的四环素降解活性。多孔结构不仅增强光吸收和污染物吸附，更通过超薄纳米片的机械变形诱发面内压电极化，该压电场像一位精准的交通指挥员，有效驱动光生电子-空穴对定向分离！

引言

抗生素在人类疾病治疗中广泛应用，但过度使用导致大量抗生素及其代谢物进入废水系统[1-3]。由于生物降解性低，传统水处理技术难以有效去除抗生素，使其在水环境中累积并对生态系统和人类健康构成严重威胁。因此，抗生素已成为全球关注的新污染物。

化学品与合成

实验所用主要试剂见表S1。所有化学品均直接使用未经纯化。采用超纯水（电阻率>18 MΩ·cm）进行所有实验。

多孔g-C₃N₄催化剂的合成：将1g三聚氰胺粉末与4g NH₄Cl在研钵中充分研磨20分钟，混合物转入带松散盖子的坩埚，于马弗炉中550°C煅烧4小时（升温速率5°C/min），自然冷却后得到淡黄色粉末，用热水和乙醇洗涤后60°C干燥12小时。通过调整NH₄Cl用量（0.25/1/4/8g）制备系列CN-x催化剂。

形貌与微观结构特征

不同CN-x催化剂的形貌结构如图1所示。原始CN呈现光滑二维层状结构（图1a），而CN-0.25变为具有表面褶皱的不规则板状结构。随着NH₄Cl用量增加，CN-1和CN-4形成明显多孔网状结构，其中CN-4的孔径分布最均匀（2-10nm）。这种形态演变就像从平坦草原变成了层叠的瑞士奶酪结构，为反应提供了更多活性位点！

结论

提出了一种新型压电光催化协同机制，重点阐明了NH₄Cl软模板调控的非中心对称纳米孔如何增强CN-4在可见光与超声振动同步激发下的催化活性。多孔结构不仅放大光吸收和TC吸附能力，还通过超薄纳米片的机械变形诱导面内压电极化——这种压电场如同给光生载流子安装了定向轨道，显著提升电子-空穴对分离效率。