基于机器学习的太阳能驱动异质结催化剂定向生成活性物种降解抗生素研究

本文提出结合理论计算与机器学习（ML）的多尺度框架，通过CatBoost双任务模型成功预测抗生素降解动力学（R2=0.8073）和活性物种（RS）生成路径（准确率0.9360），突破传统试错法局限。SHAP分析揭示金属d电子数与非金属电负性是调控?OH、?O2-、h+生成的关键电子结构描述符，为智能水处理技术提供理论工具。

　　

Highlight

催化剂太阳能诱导活性物种的定向生成对于抗生素降解至关重要。本研究建立了结合理论计算与机器学习（ML）的多尺度框架，用于设计太阳能驱动异质结催化剂以降解抗生素。构建了包含453种催化剂（涵盖金属氧化物、金属硫化物、g-C₃N₄和BiOX）及36个关键参数的数据库。基于CatBoost的双任务模型在预测抗生素降解动力学（R²=0.8073）和识别活性物种生成（测试精度0.9360，精确度0.9480）方面表现出色。值得注意的是，SHAP（Shapley Additive exPlanation）分析结合递归特征筛选揭示：金属元素的d电子数量和非金属元素的电负性阈值主导活性物种的定向生成。反应时间/比表面积与降解效率存在非线性关系，当超过临界时间（T_Critical=50±10分钟）和比表面积阈值时，降解动力学进入平台期。通过对五种定制异质结（如SrTiO₃/Bi₂O₃）的实验验证和理论计算，证实模型可靠性——降解效率误差低于10%，活性物种分布与预测结果100%吻合。这项工作提供了可解释的ML范式，克服了多组分环境催化优化中传统的试错局限，通过电子结构-性能关联分析实现抗生素降解系统的靶向设计。

Conclusions

本研究开发并应用了基于机器学习（ML）的框架，以预测太阳能诱导氧化性活性物种的定向生成和抗生素降解。通过包含453个样本和36个特征的数据集，我们系统评估了多种ML模型的性能。研究结果表明，CatBoost模型在活性物种分类和降解效率回归预测中均表现最佳，具有高精度和低误差特点。