基于第一性原理计算的量子理论，揭示了重费米子PrGa_xAs（其中x为0到1的任意值）中磁性与超导性之间的相互作用机制

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：First-principles-computational quantum insights into the interplay between magnetism and superconductivity in heavy fermions PrGa xAs 1-x

本研究通过Ga掺杂PrAs合金（PrGa_xAs_1-x，x=0%-100%）调控费米面拓扑结构，发现化学掺杂可增强Pr-5d4f和Ga/As-4p轨道的电子态密度，导致费米面形态变化，进而实现超导性、磁性和重费米子特性的共存。基于DFT-PBE+PBE修正计算，证实Ga掺杂使能带曲率显著改变，有效质量增大，费米面宽度变窄，从而促进自旋相关的d波超导配对与强磁性共存的量子效应。

　　在现代凝聚态物理研究中，量子材料的特性一直是科学探索的核心。这些材料不仅具有独特的电子结构，还表现出复杂的相互作用，尤其是在磁性和超导性之间的竞争关系。这种现象在传统超导体和非常规超导体中都存在，但其表现形式和机制有所不同。特别是，在重费米子（Heavy Fermion）体系中，磁性、超导性和重费米子特性之间的共存和相互作用成为研究的重点，因为这些材料通常展现出特殊的电子行为和拓扑结构。

重费米子材料是一种由强关联的4f或5f轨道组成的量子系统，其电子能带结构通常呈现出平坦的特性。在这些材料中，磁性来源于局部或准局部的电荷载体，这些电荷载体的有效质量较大，因此它们在费米面（Fermi surface）附近与周围的导电电子发生相互作用。这种相互作用不仅促进了磁性和超导性的共存，还可能导致新的物理现象，如非常规超导性（Unconventional Superconductivity, UCS）和拓扑能带结构。费米面在动量空间中表示了最高占据的电子能态，它将未占据的能态与占据的能态区分开来，是金属材料的重要特征，而绝缘体和半导体则缺乏这种结构。

在传统的BCS（Bardeen-Cooper-Schrieffer）理论中，超导性是通过声子介导的吸引作用来实现的，这种作用可以抑制电子间的库仑排斥力。然而，在重费米子材料中，由于电子的有效质量较大，声子介导的吸引作用可能被削弱，因此需要探索其他机制来解释非常规超导性的形成。例如，在CeCu2Si2这样的重费米子材料中，非常规超导性的起源被认为是通过局域和带间相互作用形成的，这种相互作用与声子介导的超导性（Conventional Superconductivity, CSC）不同。在非常规超导性中，形成的库珀对（Cooper pair）具有较大的有效质量，且其性质与传统的声子介导机制有所不同。

在本研究中，我们关注的是PrAs重费米子合金通过Ga的掺杂所表现出的物理特性。PrAs是一种由Pr（镨）和As（砷）组成的重费米子材料，具有独特的电子结构和磁性行为。通过将Ga原子替换As原子，形成PrGa_xAs_{1-x}（x = 0%, 25%, 50%, 75%, 100%）系列合金，可以调节费米面的形态，从而影响材料的磁性和超导性。这种掺杂策略不仅改变了材料的电子结构，还可能通过调节电子密度和能带形状，影响其物理性质。

为了更深入地理解这些现象，本研究采用密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）进行计算。DFT是一种基于量子力学的计算方法，能够有效地预测材料的电子结构、磁性和超导性。在计算过程中，我们使用了全势线性化增广平面波（Full-Potential Linearized Augmented Plane Wave, FP-LAPW）方法，并结合了局部Kohn-Sham轨道，以更精确地描述材料的电子行为。此外，为了考虑交换-相关效应，我们采用了广义梯度近似（Generalized Gradient Approximation, GGA）修正的密度泛函方法。

在PrGa_xAs_{1-x}合金中，费米面附近的电子密度主要来源于Pr的5d和4f轨道，以及Ga和As的4p轨道。通过改变Ga/As的掺杂比例，可以调节这些轨道的贡献，从而影响材料的磁性和超导性。计算结果显示，随着Ga含量的增加，材料的磁性显著增强，这可能与Pr的4f轨道在费米面附近的电子密度变化有关。此外，材料的电子能带结构也发生了显著变化，包括能带的强度、平坦度和宽度的改变，这些变化进一步影响了费米面的形态。

在磁性和超导性之间，材料表现出复杂的相互作用。例如，在PrAs合金中，磁性主要来源于Pr的4f轨道，而超导性则可能与电子的能带结构和费米面形态有关。通过Ga的掺杂，可以调节这些因素，从而实现磁性和超导性的共存和增强。这种共存现象在重费米子材料中尤为显著，因为它们通常具有较大的有效质量，这使得电子的运动速度较慢，从而影响了超导性的形成和稳定性。

此外，本研究还关注了材料的拓扑能带结构。在重费米子材料中，费米面的形态和电子能带的拓扑特性对磁性和超导性的行为具有重要影响。例如，材料的费米面可能呈现出不连续的片状结构，这些结构与Weyl拓扑点相关，可能影响材料的电子输运性质。通过调节Ga/As的掺杂比例，可以改变这些拓扑特性，从而影响材料的物理行为。

在实验方面，PrAs合金的结构参数和电子性质已经被广泛研究。然而，通过Ga的掺杂来调节这些参数的研究仍然较少。本研究首次系统地分析了PrGa_xAs_{1-x}（x = 0%, 25%, 50%, 75%, 100%）合金的结构参数、电子性质和磁性行为。通过计算这些参数，我们能够更全面地理解材料的物理特性，并揭示磁性和超导性之间的相互作用。

在应用方面，重费米子材料的磁性和超导性行为对新型电子器件的设计具有重要意义。例如，这些材料可能被用于开发具有高磁性和超导性的复合材料，以满足高性能电子设备的需求。此外，重费米子材料的拓扑能带结构也可能被用于开发新型的量子计算器件，这些器件能够利用材料的特殊电子行为和拓扑特性。

在理论方面，本研究通过DFT计算揭示了PrAs合金的电子结构和磁性行为的变化。计算结果显示，随着Ga含量的增加，材料的磁性显著增强，而超导性也有所改善。这些结果不仅为理解重费米子材料的物理特性提供了新的视角，还为开发新型的量子材料和电子器件提供了理论依据。

在研究方法上，本研究采用了一系列先进的计算技术，包括FP-LAPW方法和GGA修正的密度泛函方法。这些方法能够有效地预测材料的电子结构、磁性和超导性，并揭示它们之间的相互作用。此外，通过调节Ga/As的掺杂比例，我们能够更精确地控制材料的物理性质，从而实现对磁性和超导性的优化。

在研究结论中，本研究首次报道了PrAs合金通过Ga掺杂所表现出的磁性、非常规超导性和重费米子特性的共存现象。计算结果显示，随着Ga含量的增加，材料的磁性显著增强，而超导性也有所改善。这些结果表明，通过调节费米面的形态和电子密度，可以有效地控制材料的物理特性，并实现磁性和超导性的协同作用。

在研究展望中，本研究的结果为未来探索重费米子材料的物理特性提供了新的思路。通过进一步调节Ga/As的掺杂比例，可以更深入地理解材料的电子结构和磁性行为的变化。此外，研究这些材料的拓扑能带结构和量子相干效应，可能为开发新型的量子计算器件和电子材料提供理论支持。

总之，本研究通过DFT计算揭示了PrAs合金通过Ga掺杂所表现出的磁性、非常规超导性和重费米子特性的共存现象。这些结果不仅为理解重费米子材料的物理特性提供了新的视角，还为开发新型的量子材料和电子器件提供了理论依据。通过调节费米面的形态和电子密度，可以有效地控制材料的物理特性，并实现磁性和超导性的协同作用。这些发现为未来的材料研究和应用提供了重要的参考价值。