S-型异质结二维电荷分离界面（001-TiO2/CeO2）的光催化降解偏二甲肼机理与界面调控研究

本文针对高毒性火箭燃料偏二甲肼（UDMH）废水处理难题，创新性地构建了（001）晶面主导的S-型异质结（001-TiO2/CeO2）并通过银导胶固定化技术形成二维电荷分离界面，实现了纳米尺度（一次分离）与亚毫米尺度（二次分离）的双重载流子空间分离，显著提升光催化效率（140分钟降解率98.7%）并解决催化剂回收难题，为高效降解UDMH废水提供了可行策略。

　　

结果与讨论

通过透射电子显微镜（TEM）对001-TiO₂、CeO₂及001-TiO₂/CeO₂复合材料的形貌与晶体结构进行表征（图1）。001-TiO₂的TEM分析显示其具有均匀的截角八面体结构，粒径范围为50-150纳米，厚度约3纳米（图1a）。高分辨TEM（HRTEM）图像（图1b）显示出清晰的晶格条纹，表明结晶度良好，测量的（001）晶面间距为0.235纳米，证实了高活性（001）晶面的优先暴露。CeO₂样品呈现不规则纳米颗粒形态，粒径约10纳米（图1c），其HRTEM图像（图1d）显示0.312纳米的晶格间距对应CeO₂的（111）晶面。001-TiO₂/CeO₂复合材料的TEM图像（图1e）显示CeO₂纳米颗粒成功负载于001-TiO₂表面，形成紧密界面接触。HRTEM（图1f）进一步证实两相间存在明显异质结界面，测得001-TiO₂的（001）晶面与CeO₂的（111）晶面间距分别为0.235纳米和0.312纳米，为S-型异质结的电荷转移提供了理想通道。

结论

总而言之，本研究首先制备了001-TiO₂/CeO₂ S-型异质结，其光催化降解UDMH的性能显著优于纯P25和001-TiO₂。在模拟太阳光照射下，该异质结在140分钟内对100毫克/升UDMH废水的降解效率达到98.7%，这归因于零维纳米尺度上光生载流子的首次高效分离。其次，为解决粉末催化剂回收难题，本研究通过银导胶固定化技术构建了二维导体界面，诱导电子横向迁移并实现空穴局域化，形成亚毫米尺度的二次电荷分离。该固定化结构在420分钟内对UDMH的降解效率为75.1%，同时展现出优异的可重复使用性与回收性，为UDMH废水的高效处理提供了实用化路径。