综述：利用改性碳材料通过过氧化单硫酸盐的电激活实现抗生素降解的进展：对基础原理、性能及未来研究方向的综述

《Journal of Water Process Engineering》：Advancements in antibiotic degradation via electro-activation of peroxymonosulfate with modified carbon materials: A critical review of fundamentals, performance, and future studies

抗生素作为新兴生物活性污染物，其降解技术研究备受关注。本文系统综述了改性碳材料在电活化过硫酸盐（PMS）技术中的应用，重点探讨其提升PMS活化效率的机制（如异质电子转移、表面配位活化等），分析不同修饰策略（金属/杂原子掺杂、三维结构调控）对降解抗生素的协同效应，并指出当前研究在长期稳定性、多抗生素协同降解及反应路径精准调控方面的不足，为未来开发高效绿色污水处理技术提供理论依据。

　　抗生素作为一类新兴的生物活性污染物，因其在环境中的持久性和对降解的抵抗性，对生态系统和人类健康构成了潜在威胁。近年来，过硫酸盐（PMS）的电活化技术在处理难降解的抗生素废水方面展现出显著的成效。该技术因其温和的操作条件、环保的试剂以及操作简便、环境兼容性高等优势，逐渐成为水处理领域的重要研究方向。然而，碳基催化剂在环境修复中虽然具有广阔的应用前景，但其固有的化学惰性却限制了其在氧化还原反应中的催化性能。为了克服这一局限，研究人员通过在碳基材料中构建活性位点的方式对其进行改性，从而显著提升了其激活PMS的能力。

在电活化的PMS系统中，多种抗生素能够在30至120分钟内被高效降解，去除率超过90%。金属或杂原子修饰的碳基材料不仅能够有效电活化PMS以降解抗生素，还能引导反应路径转向非自由基机制，实现高选择性和高稳定性。然而，目前针对碳基材料在PMS电活化过程中对抗生素污染物行为特征和作用机制的系统性、批判性综述仍较为缺乏。因此，本文旨在对碳基材料在PMS电活化系统中用于抗生素降解的应用进行深入探讨，提供全面的行业洞察，并识别关键挑战与未来研究方向。

抗生素的广泛使用源于人类医学、兽医实践、水产养殖和畜牧业等领域，主要用于治疗感染性疾病，有时也作为生长促进剂使用。随着抗生素的大量使用，其在环境中的残留问题日益突出，尤其是在水体中，抗生素的普遍存在及其对有效降解和去除的抵抗性，使其成为环境治理中的重要挑战。中国作为全球最大的抗生素原料生产国，2018年的产量达到了1.96×10^5吨，这一规模的生产带来了大量高浓度的抗生素废水。据统计，每生产一吨抗生素，就会产生500至6500立方米的废水，这些废水若未经处理直接排放，将对生态环境造成严重污染。

近年来，高级氧化工艺（AOPs）被广泛研究用于去除水中的新兴有机污染物，包括抗生素。这些工艺通过生成活性氧物种（ROS）将抗生素降解为小分子，从而实现高效的去除效果。AOPs包括光催化、臭氧氧化、芬顿氧化、电化学氧化和过硫酸盐活化等多种技术。其中，过硫酸盐活化所产生的硫酸根自由基因其高氧化还原电位和强氧化能力而备受关注。值得注意的是，非自由基氧化路径在抗生素降解中发挥着重要作用，主要包括电子转移、表面络合活化、单线态氧（1O?）生成以及超价金属物种形成等机制。

硫酸根自由基可以通过多种途径生成，包括热活化、紫外辐射、超声波、碳基材料或过渡金属氧化物的催化作用，以及过硫酸盐（PMS）和过二硫酸盐（PDS）的电化学活化。在这些方法中，电活化的PMS系统在温和条件下（常温/常压）表现出优越的效率，同时利用电子作为清洁反应物，这一特性使其成为一种被认可的环保型高级氧化技术。此外，电活化PMS系统因其操作简便和可持续性而受到越来越多的关注。

碳基材料在环境修复领域具有显著的优势，包括成本低廉、无需能源输入以及可回收性等。这些特性使其在PMS活化过程中成为研究的热点，为抗生素的高效降解提供了大量研究成果。从2017年至2024年的年度发表趋势来看，碳基材料用于PMS活化研究的论文数量呈现持续增长，尤其是关于电化学抗生素降解的研究增长尤为显著，反映出科学界对此领域的浓厚兴趣。

尽管碳基催化剂在环境修复中表现出诸多优势，但其固有的化学惰性仍然限制了其在氧化还原反应中的催化性能。为了解决这一问题，研究人员通常通过在碳基材料中构建活性位点的方式对其进行改性，从而显著提升其激活PMS的能力。这种改性后的碳基材料在实际应用中表现出优异的性能，能够实现多种典型抗生素的高效去除，去除率超过90%。具体而言，包括磺胺类、喹诺酮类和四环素类抗生素等，在30至120分钟内即可被有效降解。

本文系统地回顾了碳基材料在PMS电活化技术中用于抗生素污染物降解的最新研究进展。通过对不同碳基材料的性能进行比较，本文分析了其在电催化PMS活化过程中的优势与局限。此外，本文还深入探讨了当前研究中的趋势与空白，旨在为未来的研究提供新的视角和创新思路。

在研究抗生素降解的过程中，目标污染物和水体基质的影响必须从多个维度进行系统性评估。首先，抗生素的降解表现出显著的类别依赖性。例如，磺胺类抗生素由于其芳香结构和富电子特性，容易被非自由基路径如单线态氧（1O?）攻击。此外，氟喹诺酮类抗生素在电活化PMS系统中的降解行为也具有一定的特殊性，这与它们的分子结构和反应路径密切相关。同时，水体基质的组成对抗生素的降解过程也产生重要影响，例如水中的有机质、悬浮颗粒物以及无机离子等都可能影响反应效率和选择性。

在电活化的PMS系统中，碳基材料的改性不仅提高了其催化活性，还优化了其在不同环境条件下的适用性。通过调控碳材料的结构和表面特性，研究人员能够进一步提升其在电催化PMS活化过程中的性能，从而实现更高的抗生素去除率。然而，目前仍存在一些关键问题，例如如何在不同水体基质中保持高催化活性、如何提高材料的循环稳定性以及如何降低材料的使用量等。这些问题需要进一步研究和探索，以推动该技术在实际应用中的推广和优化。

此外，本文还分析了碳基材料在电催化PMS活化过程中的基本机制和性能表现。通过系统地总结和归纳相关研究成果，本文为读者提供了全面的行业洞察，并识别了当前研究中的主要挑战。这些挑战包括材料的稳定性、反应路径的控制、去除效率的提升以及实际应用中的经济性和可行性等。为了克服这些挑战，研究人员需要进一步探索新的改性方法和优化策略，以提高碳基材料在电催化PMS活化过程中的性能。

本文的研究结果表明，碳基材料在PMS电活化系统中具有广阔的应用前景。通过构建活性位点、调控材料结构和表面特性，研究人员能够显著提升其催化性能，从而实现对多种抗生素的高效去除。然而，为了进一步推动该技术的发展，还需要解决材料的稳定性、反应路径的控制以及实际应用中的经济性和可行性等问题。这些问题的解决将有助于提高该技术在环境治理中的适用性和推广价值。

在未来的研究中，碳基材料的改性策略需要更加多样化和精细化。研究人员可以探索不同的改性方法，如引入金属或杂原子、调控材料的表面化学性质、优化材料的结构等，以提高其在电催化PMS活化过程中的性能。同时，还需要进一步研究不同水体基质对反应过程的影响，以确保该技术在各种环境条件下的适用性。此外，为了提高材料的循环稳定性，研究人员可以探索新的材料设计和制备方法，以延长其使用寿命并减少更换频率。

本文的研究结果不仅为当前的抗生素降解研究提供了新的视角，也为未来的研究方向提供了重要的参考。通过深入分析碳基材料在电催化PMS活化过程中的作用机制和性能表现，本文揭示了该技术在环境治理中的潜力和挑战。未来的研究需要更加注重材料的稳定性、反应路径的控制以及实际应用中的经济性和可行性，以推动该技术的进一步发展和应用。

总之，抗生素作为一类具有强生物活性的新兴污染物，其环境残留问题已成为环境治理中的重要挑战。电活化的PMS系统在处理抗生素废水方面展现出显著的成效，而碳基材料的改性则进一步提升了该系统的性能。未来的研究需要更加系统地探讨不同碳基材料的改性方法和性能表现，以提高其在实际应用中的效率和稳定性。同时，还需要进一步研究不同水体基质对反应过程的影响，以确保该技术在各种环境条件下的适用性。这些研究的深入将有助于推动抗生素废水处理技术的进一步发展，为环境保护和人类健康提供更加有效的解决方案。