基于机器学习的分子动力学研究：Mg-Nd液态合金的结构-性质演变及其离子氧化还原电位

《Materials Today Communications》：Machine Learning Molecular Dynamics Study on the Structure-Property Evolution and Ion Redox Potential of Mg-Nd Liquid Alloy

本研究基于机器学习辅助的分子动力学模拟，系统研究了Mg-Nd熔盐合金在973-1173 K温度范围内的电化学行为与微观结构演变规律。结果表明低温促进有序结构形成，建立了合金密度、粘度和自扩散系数的温度依赖模型，揭示了合金活性的显著负偏差偏离拉乌尔定律。

　　

泰西峰|云谢|顾民路

华东科技大学环境风险评估与控制国家重点实验室，中国上海200237

摘要

Mg-Nd合金体系具有优异的综合性能，包括高机械强度、优异的热稳定性、良好的耐腐蚀性和良好的生物相容性，使其在工业应用中具有很高的价值。作为这类合金的主要制造技术之一，熔盐电解过程与Mg2?和Nd3?离子的电极电位以及所得液态合金的微观结构特性密切相关。在本研究中，通过机器学习辅助的分子动力学模拟开发了一个高精度的深度势模型，系统地研究了973-1173 K温度范围内离子的电化学行为和合金的结构演变。结果表明，较低的温度促进了面心立方和二十面体等有序结构的形成，并建立了一个定量模型来描述合金性质的温度依赖性，包括密度、粘度和自扩散系数。值得注意的是，Mg-Nd合金的活性明显偏离了拉乌尔定律，为合金的非理想混合行为提供了新的见解。

部分摘录

背景

与传统镁合金相比，Mg-Nd合金具有高强度、优异的热稳定性、良好的耐腐蚀性、抗高温氧化性和低生物毒性等独特性能，使其在腐蚀性海洋环境和生物医学材料中具有很大的应用潜力[1]、[2]、[3]。熔盐电解是合成Mg-稀土合金的关键技术，包括电解质制备、电解和液态合金的形成

氧化还原电位计算方案

氧化还原电位计算方案包括三个部分：第一性原理数据集的构建、深度势模型（DP模型）的训练和自由能计算。图1展示了该方案的详细信息。

氧化还原电位计算

图4(a)和4(d)展示了不同中间态DP模型通过DPMD模拟得到的垂直能隙。尽管使用还原态和氧化态系统训练得到的电位计算出的垂直能隙值存在明显差异，但随着模拟的进行，这些能隙值显示出总体稳定的波动趋势。这表明机器学习得到的原子间势在长时间的DPMD模拟过程中保持了良好的稳定性。

结论

本研究采用了一种基于机器学习的多尺度模拟框架，系统地揭示了Mg-Nd液态合金的微观相互作用机制和宏观性质相关性，为稀土镁合金的合理设计提供了重要的理论支持。基于AIMD模拟开发的跨成分原子间势通过能量和力指标进行了验证，达到了DFT级别的精度。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（项目编号U24A20560）的财政支持。