非晶涂层超镜在光学区域的额外损耗与偏振的依赖性——用于腔体衰减光谱分析

《Optical Materials》：Polarization Dependence of Excess Loss of Amorphous Coating Supermirror in Optical Region for Cavity Ringdown Spectroscopy

研究通过蒸镀工艺同时制备的三块非晶涂层超镜面，在标准腔环降光谱仪中测试681.2nm波长下背镜旋转角度与过剩损失的正弦关系，发现最大差异达5.8±1.2ppm，证实需优化镜面旋转角度以获得最佳长光程特性。

　　

荒木光纪|须贺康辅

东京理科大学理学部第一系化学系，日本东京新宿区樱坂1-3，邮编162-8601

摘要

为实现高灵敏度的光谱学测量，较长的光程长度至关重要。在腔体衰减光谱学中，由两块超反射镜组成的腔体可以提供较长的光程长度，这些超反射镜的高反射率源于其微小的损耗。对于晶体涂层超反射镜而言，损耗程度被认为与偏振方向有关；而非晶涂层超反射镜则预计具有可忽略的偏振依赖性。在本研究中，我们测量了在同一炉中通过蒸发沉积法制备的三块非晶涂层超反射镜在681.2纳米波长处，其损耗随反射镜绕光轴旋转角度的变化情况。实验中，腔体的后反射镜被旋转，并每隔10度测量一次衰减时间。结果发现损耗呈现出正弦波状的变化。后反射镜旋转过程中，最佳旋转角度与最差旋转角度之间的损耗差异最大达到了5.8 ± 1.2 ppm。这一差异表明，优化超反射镜的旋转角度对准对于通过长光程实现高灵敏度至关重要。

引言

光学腔是一种由一对高反射镜构成的空间结构，用于捕获和共振光波，至今已得到了广泛研究，例如光学涂层 [1]、散射 [2]以及光学力学 [3]。由此发展出的光学技术为人类带来了广泛应用，例如在光谱仪器和光子器件设计等前沿领域 [4] [5]。对于基于腔体的光谱学测量而言， 长光程长度是实现高灵敏度检测的关键因素之一。在腔体衰减（CRD）光谱学等技术中，长光程是通过由两块超反射镜组成的腔体来实现的。CRD光谱学是一种利用激光测量气相样品材料纯吸收率的方法 [6]。材料的吸收率通过从腔体中泄漏出的脉冲激光光的时间域行为（即衰减曲线）来评估。该方法已广泛应用于高分辨率和/或高灵敏度的光谱学测量 [7]。反射镜的高反射率是该技术中最关键的因素。然而，尽管这一点非常重要，但反射镜的反射率对激光光偏振角度的依赖性（即二向色性）尚未得到充分研究。

了解这种依赖性不仅在CRD光谱学中具有重要意义，在使用光学腔的许多领域也同样重要。例如，在干涉测量中（如探测引力波时），这种依赖性可能尤为显著 [8]。针对引力波的干涉仪中，光信号的往返次数可达到三个数量级，例如LIGO 和Virgo 。在这一领域，研究人员主要关注非晶光学涂层材料的应用 [9] [11]。

这种依赖性源于反射镜的双折射和/或损耗。双折射会轻微改变激光光的偏振方向，从而在检测单一偏振分量时影响反射率。通过使用分束器或偏振器将激光光分成垂直和水平两个偏振分量，研究了这种双折射引起的依赖性 [12] [13] [14] [15]。但在常规CRD光谱学装置中，两个偏振分量是同时被探测器检测到的，无需进行分束。因此，通常情况下双折射对CRD光谱学的影响可以忽略不计。

另一方面，对于使用偏振探测激光光的CRD光谱仪而言，反射镜的损耗偏振依赖性是一个重要因素，因为损耗是吸收、透射和散射的综合结果。目前仅在红外波段对这种偏振依赖性进行了两项研究：Huang和Lehmann在2008年报告称1.6 μm波长的偏振依赖性为10^?2 ppm [16]，Winkler等人在2021年报告称4.54 μm波长的偏振依赖性为8.3 ppm [17]。后者的研究使用了晶体轴平行的单晶GaAs/AlGaAs干涉涂层反射镜，而前者未明确反射镜的涂层类型。Winkler等人认为这种偏振依赖性反映了反射镜中的吸收特性。

反射镜涂层中的层边界与光驻波节点的重合产生了超反射镜的反射现象。在光学波段，由于波长较短，每层涂层的厚度也比红外波段更薄，因此损耗的偏振依赖性预计会更小。此外，非晶涂层反射镜可能由于非晶结构的随机性而几乎没有或仅有微小的偏振依赖性。虽然普遍认为非晶涂层反射镜的损耗偏振依赖性可以忽略，但其具体大小仍需进一步验证。研究偏振依赖性有助于确定是否需要调整反射镜的旋转角度以获得最佳的光程长度。

在本研究中，我们报告了涂有非晶材料的光学反射镜的损耗偏振依赖性，并讨论了调整反射镜旋转角度以提高CRD光谱学灵敏度的必要性。

实验部分

实验方法

我们使用了一套标准的CRD光谱仪进行实验，该仪器包括一个可调脉冲激光系统和一个长度为83厘米的光学腔体，如图1所示。可调脉冲激光来自LAMBDA Physik公司的ScanMate 2E染料激光器，该激光器由Nd:YAG激光器（Spectra-Physics公司，型号INDI-40-10，波长532纳米）以10 Hz的频率驱动。通过光栅对激光器的线宽进行了调节，其线宽为0.03 cm^?1。染料激光器的输出功率约为3 mJ/脉冲

结果与讨论

在测量损耗的偏振依赖性之前，我们首先使用偏振器测量了激光光通过腔体前后的偏振角度，以研究腔体的双折射引起的偏振变化。结果发现偏振角度的变化在±5度范围内，这与每次反射引起的相位移动量在微弧度级别或更小的情况一致 [16]。因此，当前实验装置能够准确测量反射镜的偏振依赖性

结论

本研究分析了非晶涂层反射镜在光学波段的损耗偏振依赖性，旨在实现理想的腔体对准，从而提高CRD光谱学的灵敏度。我们在同一炉中通过蒸发沉积法制备的三块反射镜在681.2纳米波长下进行了测试，使用标准的CRD光谱仪和YAG激光泵浦的染料激光器进行了实验。每隔10度测量一次后反射镜的旋转角度对损耗的影响

作者贡献声明

荒木光纪：负责撰写初稿、数据可视化、结果验证、软件开发、项目管理、实验方法设计、数据分析、概念构思。须贺康辅：负责修订和编辑文本、数据可视化、结果验证、实验监督、资源协调、项目管理、方法设计、数据采集、数据分析

利益冲突声明

作者声明与本论文无关的任何利益冲突。

致谢

我们衷心感谢LAYERTEC GmbH公司提供技术支持，同时也感谢鹿儿岛大学的松井智明教授在使用偏振显微镜进行实验时给予的帮助。