在大异质变形作用下裂纹尖端区域的热机械和量热特性研究，第二部分：未填充天然橡胶裂纹尖端处的全应变、量热效应及应变诱导的结晶度场

《Polymer》：Thermomechanical and calorimetric characterization of crack tip zones under large heterogeneous deformations, Part II: Full strain, calorimetric and strain-induced crystallinity fields at the crack tip of an unfilled natural rubber

基于数字图像相关与红外热成像耦合方法，研究未填充天然橡胶疲劳裂纹尖端应变场、温度场及结晶度场演化规律，揭示裂纹尖端拉伸程度最高但结晶度并非最优的力学行为特征，并证实局部空化/脱粘现象可能抑制结晶过程。

　　在本研究中，我们致力于开发一种新的方法，以追踪红外图像中移动的材料点。这种方法结合了完整的运动场和热场测量，从而能够在大范围的非均匀变形下，同时提供应变场、热场、热源场以及，如果适用的话，结晶度场的数据。该方法的测量性能得到了全面的验证，其独特之处在于它能够从同一测试中获取所有这些结果，避免了由于重复测试而可能产生的偏差。这种方法不仅适用于不同的测试设备和试样，而且还能在不同的边界条件下保持一致性，从而提高了研究的准确性和可靠性。

本研究的第二部分聚焦于一种未填充天然橡胶试样的拉伸裂纹尖端。裂纹尖端是在带有缺口的试样经过数百次机械循环后观察到的。通过对不同场和曲线的定量分析（包括裂纹唇部和裂纹尖端后方的区域），我们能够识别和比较应变、温度、热源和结晶度等不同梯度的变化。研究结果支持了这样一个假设：在实验条件下，裂纹尖端是最受拉伸的区域，但并不是最结晶化的区域。此外，研究还表明，裂纹尖端可能会出现空洞化和/或脱粘现象，从而抑制结晶过程。

在引入这一研究之前，许多学者已经对弹性体材料在裂纹尖端的行为进行了广泛研究。这些研究涵盖了填充和未填充橡胶材料，以及在不同加载和热条件下发生结晶或不结晶的情况。文献中引用了许多重要的研究，例如 [1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7] 等。这些研究通常关注裂纹传播速度这一宏观和全局的参数，而较少涉及裂纹尖端附近的微观现象。因此，近年来出现了许多使用其他技术的研究，以更深入地理解裂纹尖端的复杂行为。

其中，扫描电子显微镜（SEM）被用于观察裂纹传播机制，例如通过研究断裂表面 [8] 或裂纹尖端附近的表面生成区 [9]、[10]、[11]。X 射线衍射技术被用于确定裂纹尖端不同区域的结晶度，无论是在准静态加载 [10]、[12]、[13]、[14] 还是动态加载 [15] 的情况下。X 射线技术还可以用于评估裂纹尖端的空洞化现象，例如 [14] 所示。X 射线微断层扫描技术被用于评估增强材料在裂纹传播机制中的作用 [16]。红外热成像技术被用于评估裂纹尖端区域的空间温度梯度 [17]、[18]、[19]、[20]。数字图像相关（DIC）技术被用于表征裂纹尖端的应变集中度和状态 [14]、[18]、[19]、[21]。

这些不同的技术使得我们能够更准确地识别裂纹尖端区域中发生的各种现象，例如应变诱导结晶（SIC）、表面生成、纳米空洞化、空洞形成、裂纹从颗粒脱粘等。然而，这些现象高度依赖于材料的配方、加工条件、材料的老化状态以及加载类型。目前的问题在于，这些现象通常被不同的技术和实验条件所研究，而这些条件在文献中并未系统地呈现。此外，各种技术的测量误差水平也未在定量分析中得到一致的说明。

自 2010 年代初以来，我们的团队一直在开发替代技术，以在单次测试中获取更多数据。我们开始将红外和可见光测量技术结合，用于大范围的非均匀变形，从而能够通过确定每个点的温度变化来重建热源场。我们的目标是开发一种多物理分析工具，涵盖厘米级和毫米级的尺度，以研究裂纹尖端区域的运动、热和热能行为。我们首次将该技术应用于弹性体裂纹尖端，这是在 Samaca Martinez 的研究 [18]、[19] 中进行的。2018 年，我们开发了一种通过热源来确定结晶度的方法。这一方法使得我们能够在 2019 年开始使用它来表征裂纹尖端的结晶度场，这是在 Charles 的博士论文 [22] 中完成的，从而丰富了 Samaca-Martinez 的研究结果。最近，这种方法被成功应用于 [23]、[24]、[25]，用于研究填充和未填充天然橡胶裂纹尖端的应变诱导结晶现象。研究者们关注了应力、应变状态和程度对结晶度水平和梯度的影响。

为了在非常大的非均匀变形（最大主拉伸等于 5 及以上）情况下进一步利用这些结果，我们首先需要全面地验证该技术的测量性能，即评估不同测量的分辨率。这在之前的研究中从未被系统地完成。本文的第一部分介绍了该技术的测量性能验证。在本文的第二部分，我们将该技术应用于研究未填充天然橡胶试样在周期性加载下的裂纹尖端行为。第二部分介绍了实验设置、材料和试样几何结构以及用于创建裂纹和施加机械循环的协议。在这一部分，完整的场测量技术和热源重建被简要介绍，因为它们在第一部分中已经详细说明。另一方面，结晶度评估的方法则被详细描述。第二部分的第 2.6 节展示了应变场、热场和热能场以及结晶度场的结果。这些结果与最近文献中的研究结果进行了对比分析。最后，本文的结论部分总结了整个研究的主要发现和意义。

本文所采用的材料是未填充天然橡胶，它通过 1.2 phr 的硫进行硫化，并在后续研究中简称为 NR。该材料由法国米其林轮胎制造公司提供。其化学组成如表 1 所示。该材料与 NR1.2 在 [26] 中研究的相同。材料的密度为 948.2 kg/m3，其比热容则随温度变化而变化，如 749 + 3.5T 所示（单位为 J/(kg·K)）。这一数据来源于文献中提供的信息。为了准确评估裂纹尖端的热源场和结晶度场，我们对实验条件进行了详细的设置，并确保所有测量数据的准确性和可靠性。

在实验过程中，我们采用了多种技术，包括数字图像相关（DIC）和红外热成像（IR）。这些技术能够提供高分辨率的应变场和热场数据。同时，我们还结合了热源重建技术，以进一步确定裂纹尖端区域的热能分布。为了确保这些测量的准确性，我们对实验设备和测试条件进行了详细校准。此外，我们还对数据采集和处理过程进行了优化，以减少误差并提高数据的可信度。

在对裂纹尖端区域进行研究时，我们特别关注了应变、温度、热源和结晶度等参数的变化。通过对这些参数的定量分析，我们能够识别裂纹尖端区域中发生的各种现象，并评估它们对材料行为的影响。例如，裂纹尖端区域的应变集中度可能比周围区域更高，而温度变化则可能表明该区域的热能分布存在差异。热源场的重建则进一步揭示了裂纹尖端区域的热能来源和变化趋势。此外，结晶度场的评估则提供了关于该区域结晶化程度的信息，帮助我们理解裂纹尖端区域的微观结构变化。

研究结果表明，裂纹尖端区域在应变和热源方面具有较高的集中度，但结晶度并不一定最高。这与裂纹尖端周围的区域相比，可能显示出不同的结晶行为。此外，研究还发现，裂纹尖端可能会出现空洞化和/或脱粘现象，这些现象可能会影响结晶过程的发生。通过对这些现象的识别和分析，我们能够更好地理解裂纹尖端区域的复杂行为，并为材料的进一步研究提供理论支持。

本文的研究结果不仅丰富了裂纹尖端区域的多物理分析，还为弹性体材料在不同条件下的行为提供了新的视角。通过对应变、温度、热源和结晶度等参数的定量分析，我们能够更准确地识别裂纹尖端区域中的各种现象，并评估它们对材料性能的影响。这些研究结果对于改进弹性体材料的机械强度和预测其耐久性具有重要意义。

此外，本文的研究还强调了在实验过程中，对测量技术的系统验证和优化的重要性。通过全面评估不同测量的分辨率和误差水平，我们能够确保研究结果的准确性和可靠性。这不仅有助于提高研究的科学价值，也为未来的实验设计和数据分析提供了参考。在实验过程中，我们采用了多种技术，包括数字图像相关（DIC）和红外热成像（IR），以确保数据的全面性和高分辨率。这些技术的结合使得我们能够更准确地重建裂纹尖端区域的热源场，并评估其对结晶度的影响。

在研究过程中，我们还特别关注了材料的老化状态和加工条件对裂纹尖端区域行为的影响。通过对这些条件的系统分析，我们能够更全面地理解裂纹尖端区域的复杂行为，并为材料的进一步研究提供理论支持。此外，我们还对实验设备和测试条件进行了详细校准，以确保所有测量数据的准确性和可靠性。这些研究结果不仅有助于提高弹性体材料的机械强度，也为预测其耐久性提供了新的方法。

本文的研究结果表明，裂纹尖端区域在应变和热源方面具有较高的集中度，但结晶度并不一定最高。这与裂纹尖端周围的区域相比，可能显示出不同的结晶行为。此外，研究还发现，裂纹尖端可能会出现空洞化和/或脱粘现象，这些现象可能会影响结晶过程的发生。通过对这些现象的识别和分析，我们能够更好地理解裂纹尖端区域的复杂行为，并为材料的改进和优化提供理论支持。

综上所述，本文的研究不仅拓展了裂纹尖端区域的多物理分析方法，还为弹性体材料在不同条件下的行为提供了新的视角。通过对应变、温度、热源和结晶度等参数的定量分析，我们能够更准确地识别裂纹尖端区域中的各种现象，并评估它们对材料性能的影响。这些研究结果对于改进弹性体材料的机械强度和预测其耐久性具有重要意义。同时，本文的研究还强调了在实验过程中，对测量技术的系统验证和优化的重要性，以确保研究结果的准确性和可靠性。这些研究结果不仅有助于提高弹性体材料的机械强度，也为预测其耐久性提供了新的方法。