通过综合化学库的构建来设计高电子亲和力的小分子受体

《Synthetic Metals》：Designing high electron affinity small molecule acceptors through comprehensive chemical library generation

本研究利用数据驱动技术设计小分子受主，通过机器学习模型预测电子亲和力，筛选高亲和力候选分子并评估其合成可行性。发现所选分子结构多样性显著，且电子亲和力与分子结构参数呈弱相关性，验证了机器学习在加速材料发现中的有效性。研究为有机太阳能电池的高效材料开发提供了新方法。

　　在当前快速发展的科技环境中，材料科学的进步正日益依赖于计算方法和数据驱动技术。特别是在有机太阳能电池（OSCs）领域，研究人员不断探索更高效的材料设计，以提升光电转换效率（PCEs）。这一研究的初衷在于，传统材料筛选方法往往耗时费力，需要大量的实验验证和资源投入。因此，借助先进的计算工具和机器学习（ML）算法，成为推动材料创新的重要手段。本文的研究正是围绕这一目标展开，旨在通过数据驱动的策略，开发一种高效的方法来识别和优化小分子受体（SMAs）的电子亲和力（Eea），从而推动新型有机太阳能电池材料的发现。

电子亲和力是决定半导体材料性质的关键参数之一，它直接影响材料的导电类型。例如，n型材料由于具有较高的电子亲和力，能够有效捕获电子，而p型材料则因其具有较低的电子亲和力，更擅长形成电子空穴。这种特性使得电子亲和力成为设计和优化半导体材料的重要依据。在有机太阳能电池中，小分子受体的电子亲和力决定了其在光电器件中的性能表现，因此准确预测和优化这一参数具有重要的应用价值。

为了实现这一目标，研究团队采用了一种基于数据驱动的方法，结合机器学习算法和化学特征分析，构建了一个能够预测小分子受体电子亲和力的模型。该模型基于大量已知小分子受体的电子亲和力数据，利用密度泛函理论（DFT）计算获得的电子亲和力值作为训练数据。通过分析这些数据，研究者提取出一系列分子描述符，这些描述符能够有效反映分子的结构和化学特性。例如，FractionCSP3描述符用于衡量分子中sp3杂化的碳原子比例，这一比例可以反映分子的饱和程度和芳香性；而SMR_VSA6和SlogP_VSA7等描述符则与分子的极化率和疏水/亲水平衡有关。这些描述符为机器学习模型提供了丰富的输入信息，使其能够更准确地预测电子亲和力。

在模型训练过程中，研究者采用了一种系统性的方法，首先通过单变量回归分析识别出与电子亲和力高度相关的描述符。随后，利用这些描述符构建多个机器学习模型，包括K近邻回归、梯度提升回归、随机森林回归以及Extra Trees回归。通过对这些模型的性能进行评估，发现Extra Trees回归模型在预测精度和稳定性方面表现最佳。该模型不仅能够准确预测电子亲和力值，还能够揭示分子结构与电子亲和力之间的复杂关系。通过模型训练和测试，研究者成功筛选出一批具有较高电子亲和力的小分子受体，并对其合成可行性进行了评估。

为了进一步扩展小分子受体的种类，研究团队利用BRICS算法生成了超过10,000种新的小分子受体。BRICS算法是一种用于分子设计的逆合成方法，能够基于已知的化学结构生成多样化的分子构型。这些新生成的小分子受体涵盖了不同的结构特征，包括终端基团、核心结构以及π-共轭单元等。通过这些设计，研究者确保了新受体的结构多样性，为后续的实验验证提供了丰富的候选材料。此外，为了评估这些新受体的合成可行性，研究者引入了合成可及性（SA）评分系统。SA评分基于分子的结构复杂度、反应路径的可行性以及合成成本等因素，为研究者提供了一个衡量化合物是否易于合成的量化指标。在本文中，SA评分低于6的化合物被认为是易于合成的，而高于6的化合物则可能面临较高的合成难度。

通过综合考虑电子亲和力和合成可及性，研究团队筛选出了一批具有高电子亲和力且易于合成的小分子受体。这些受体的电子亲和力预测值在2.792至2.867 eV之间，显示出较高的一致性。值得注意的是，尽管这些化合物的电子亲和力值相近，但它们在结构上仍然存在一定的差异。例如，第30号化合物由于其结构中不含硒原子，而是采用硫原子作为替代，因此其电子亲和力值略低于其他受体。这一发现表明，分子结构的微小变化可能会对电子亲和力产生显著影响，同时也为材料设计提供了新的思路。

为了进一步分析这些化合物的结构特征，研究团队采用了结构相似性分析和聚类分析的方法。通过分子指纹技术，研究者能够快速计算不同化合物之间的相似性，并据此进行聚类分析。这种分析方法有助于识别化合物之间的结构关系，从而为后续的实验设计和材料优化提供指导。研究结果显示，这些化合物在结构上具有一定的相似性，但同时也表现出显著的多样性。这一多样性使得它们在不同的应用场景中具有更大的适应性，同时也为研究者提供了更广泛的选择范围。

结构活性景观指数（SALI）是一种用于分析结构-活性关系的工具，它能够量化化学结构变化对目标性质的影响。在本文中，研究团队利用SALI对前30种小分子受体进行了分析。结果显示，这些化合物的SALI图呈现出较为平坦的特征，这意味着即使是结构上的微小变化，也不会显著影响电子亲和力值。这一现象表明，这些化合物可能属于一个具有相似电子行为的分子家族，它们在结构上存在一定的共性，但又不完全相同。这种结构上的相似性有助于研究者理解电子亲和力的调控机制，并为后续的材料设计提供理论支持。

在实际应用中，这些小分子受体不仅能够提升有机太阳能电池的性能，还可能在其他领域，如电子器件、传感器和光电材料中发挥重要作用。研究团队强调，通过机器学习方法进行材料筛选，不仅能够加快新材料的发现速度，还能够降低实验成本，提高研究效率。此外，这种数据驱动的方法还可以应用于其他类型的材料设计，为未来的材料科学研究提供新的思路和工具。

综上所述，本文的研究成果展示了机器学习在材料科学中的巨大潜力。通过结合化学特征分析和计算模型，研究者成功预测了小分子受体的电子亲和力，并筛选出了一批具有高电子亲和力和高合成可及性的化合物。这些化合物的结构多样性为后续的实验研究提供了丰富的素材，同时也为有机太阳能电池的性能提升奠定了基础。未来的研究可以进一步探索这些化合物在实际应用中的表现，并结合实验验证，优化其性能，推动新型光电材料的开发。