碱介导热解-亚沸结晶协同实现污水污泥近全组分资源化：分级多孔碳-方钠石沸石复合材料的构建与应用

本文提出了一种集成碱介导热解与亚沸温度水热结晶的创新策略，将污泥有机质转化为分级多孔碳，同时将富含Si/Al的无机组分原位转化为方钠石(SOD)沸石，形成碳-沸石(CZ)复合材料，并同步回收磷(以vivianite形式)。该复合材料展现出高比表面积(905 m2·g–1)、分级介孔-微孔结构及紧密界面结合，对Pb(II)/Cd(II)吸附容量分别达450/333 mg·g–1，技术经济分析证实其具9%毛利率与25%内部收益率，为污泥近全组分高值化利用提供了可持续范式。

　　

Highlight

本研究通过整合碱介导热解与亚沸温度结晶，成功实现了污水污泥近全组分资源化，将有机质转化为分级多孔碳，同时将无机组分转化为方钠石(SOD)沸石，形成碳-沸石(CZ)复合材料，并同步以vivianite形式回收磷。该复合材料展现出卓越的吸附性能，为复杂废水处理提供了高效解决方案。

材料与化学品

本研究所用污水污泥采集自上海市闵行区某污水处理系统二沉池，该系统采用活性污泥工艺。填埋污泥为上海市浦东新区某污水处理厂的陈化填埋污泥。污泥基本性质详见表S1。用于吸附实验的填埋渗滤液(COD: 860.5 ± 65.2 mg·L^–1, UV₂₅₄: 7.3 ± 0.4 cm^–1, 色度: 208.3 ± 9.6 Pt-Co单位)和混合电镀废水(Pb(II): 154.3 ± 12.1 mg·L^–1, Cd(II): 98.7 ± 8.5 mg·L^–1, Ni(II): 65.4 ± 5.9 mg·L^–1)均采集自上述污水处理厂。所有化学品均为分析纯，购自国药集团化学试剂有限公司，使用时未经进一步纯化。实验用水为超纯水(18.2 MΩ·cm)。

碳-沸石复合材料合成策略探索

评估了两种合成路线：水热后热解(HP)和热解后水热(PH)(图1a)。PH路线的产物收率(近60%)显著高于HP路线(低于40%)，表明其具有更优的原料利用效率(图1b)。XRD证实CZ中形成了SOD沸石，且石英峰显著减弱，证明了石英向SOD的转化(图1c)。相反，CZ-HP中未检测到SOD峰，表明该路线不利于沸石形成。SEM显示CZ-PH具有均匀的碳-沸石复合结构，而CZ-HP则呈现碳与未反应无机物的简单混合(图1d)。这些结果凸显了PH路线在实现有效复合方面的优势。

结论

本研究成功展示了一种污水污泥全组分资源化策略，通过整合碱介导热解和亚沸温度结晶合成了分级多孔CZ复合材料。主要发现包括：(i) 热解-结晶路线优于其他方案，实现了CZ的高收率且杂质干扰最小。顺序稳定化、热解、杂质去除和结晶实现了高效转化，在Si/Al=1和40 wt%碱用量条件下获得最佳性能。