碳源与电刺激调控U(VI)生物还原系统的性能、微生物生态及代谢机制

本研究针对铀矿废水高效去除与资源回收难题，系统探讨了碳源（乙酸钠/葡萄糖/乳酸）与电刺激（0.3–0.7 V）对微生物还原可溶性U(VI)为不溶性U(IV)的协同强化作用。研究发现葡萄糖驱动的生物还原效率最高（E24h=97.0%），电刺激显著提升乙酸钠体系的U(VI)去除率（从65.0%增至90.7%），并促进致密铀沉淀物形成。研究通过宏基因组学揭示了功能微生物群落结构、电子传递基因及代谢通路的响应机制，为铀污染水体的生物电化学修复提供了新策略。

　　

铀作为核能发电的主要燃料，在减少化石能源消耗和应对气候变化方面具有重要作用。然而，铀矿开采过程中产生大量含可溶性铀酰离子（U(VI)）的废水，其具有化学毒性、放射性和高迁移性，对水生态系统构成严重威胁。随着全球低成本铀资源可能在35年内枯竭，从废水中高效去除并回收铀已成为环境保护和资源可持续利用的关键挑战。

微生物还原是一种可持续且成本效益高的铀污染治理方法，通过将可溶性U(VI)转化为不溶性U(IV)，显著降低铀的溶解性和毒性。然而，传统的生物刺激策略（如添加有机碳源）存在还原产物易再氧化、分离回收困难等问题；而电极依赖的生物刺激虽能促进铀在电极表面沉积，但受限于生物膜形成缓慢和生物量不足。因此，如何通过碳源与电刺激的协同作用提升U(VI)还原效率、优化产物形态，并阐明其微生物生态与代谢机制，成为当前研究的重要方向。

针对上述问题，西北工业大学王春林等人发表在《Water Research X》上的研究，系统探讨了碳源（乙酸钠、葡萄糖、乳酸）与电刺激（0.3 V、0.5 V、0.7 V）对U(VI)生物还原系统性能、微生物群落结构和代谢功能的影响。研究发现，葡萄糖作为碳源时U(VI)去除效率最高（E_24h=97.0%），而电刺激对乙酸钠体系的强化作用最为显著（0.7 V时E_24h从65.0%提升至90.7%）。通过扫描电镜-能谱分析（SEM-EDS）、X射线光电子能谱（XPS）和透射电镜（TEM）等手段，揭示了不同碳源条件下铀沉淀物的形态和晶体结构差异：葡萄糖和乳酸促进UO₂形成，而乙酸钠倾向于生成U₃O₈。电化学分析表明，葡萄糖和乳酸体系的电荷转移电阻更低，扩散动力学更优。宏基因组学分析进一步阐明了功能微生物（如Geobacter、Dechloromonas）和关键基因（如细胞色素c、核黄素合成基因）在碳源和电刺激下的响应规律，为理解生物电化学强化机制提供了新见解。

主要技术方法

研究构建了单室生物电化学系统（BES），以碳毡为电极材料，对比了生物还原（BR）、电还原（ER）和电生物还原（EBR）三种模式。系统接种来自西安污水处理厂的厌氧污泥，处理合成及实际铀矿废水。通过恒电压调控（0.3–0.7 V）监测电流变化，利用砷唑III分光光度法测定U(VI)浓度，离子色谱分析硝酸盐（NO₃^?）和硫酸盐（SO₄^2?）去除动力学。采用SEM-EDS、XPS和TEM表征铀沉淀物形貌与价态，循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）评估电极界面反应特性。基于牛津纳米孔技术（ONT）进行宏基因组测序，通过KEGG数据库注释功能基因，解析微生物群落结构与代谢通路。

研究结果

2.1. 碳源与电刺激对U(VI)去除效率的响应

U(VI)去除遵循葡萄糖 > 乳酸 > 乙酸钠的顺序，电刺激显著提升乙酸钠体系的效率（实际废水中E_24h从5.6%增至40.2%）。反应符合准一级动力学，微生物催化降低了U(VI)还原的活化能。

2.2. 有机碳消耗与共存离子去除

葡萄糖的TOC消耗速率最快（E_4h=73.0%），电刺激使TOC去除率最高提升1.91倍。NO₃^?在4小时内去除率超85%，快于U(VI)还原；乙酸钠体系下SO₄^2?还原效率最高，归因于硫酸盐还原菌（SRB）对乙酸的偏好利用。

2.3. 产物形貌、元素组成与晶体结构

乙酸钠促进致密生物膜形成，电刺激加速铀在电极表面沉积。XPS显示铀以U(IV)和U(VI)混合价态存在，葡萄糖体系U(IV)占比最高（59.9%）。晶体分析表明乙酸钠倾向生成U₃O₈，而葡萄糖和乳酸主要生成UO₂。

2.4. 生物电极的电化学特性

CV曲线在-0.45 V（乙酸钠）至-0.39 V（乳酸）出现U(VI)还原峰，EBR体系电荷转移电阻低于ER体系。葡萄糖体系的Warburg阻抗最小，扩散动力学最优。

2.5. 微生物群落结构与功能

葡萄糖体系微生物多样性最高，电刺激富集了Geobacter、Dechloromonas等电活性菌属。乙酸钠体系富集Rubrivivax和Azonexus，乳酸体系Pelobacter和Desulfovibrio丰度升高。甲烷菌（如Methanobacterium）在EBR系统中显著富集，增强了系统稳定性。

2.6. 关键功能基因与代谢过程

电刺激上调了金属还原基因（如K00577–K00579）和电子穿梭体合成基因（如核黄素K00793）。葡萄糖和乳酸通过EMP-TCA途径产生更多还原当量，而电刺激促进乙酸直接转化为乙酰辅酶A，提升了代谢效率。

结论与意义

本研究通过碳源与电刺激的协同策略，显著提升了U(VI)生物还原效率，并优化了铀沉淀物的回收潜力。葡萄糖在单一生物还原中表现最优，而电刺激对乙酸钠体系的强化作用最为突出，这为低成本碳源的应用提供了可能。研究揭示了不同碳源驱动下微生物群落结构、功能基因和代谢通路的差异，阐明了电刺激通过促进电子传递、富集电活性菌群和拓宽代谢网络增强系统稳定性的机制。该成果为铀矿废水的生物电化学处理提供了理论依据和技术支撑，对放射性污染治理和战略资源回收具有重要实践意义。