碳载氮化钼三相结合界面调控实现逆水煤气变换反应催化性能突破

本研究针对氮化钼(Mo2N)在逆水煤气变换(RWGS)反应中易氧化失活的关键问题，通过构建碳载Mo2N复合结构，在三相界面精准调控表面氧化态，使CO产率提升7倍达146.94×10?5 molCO gcat?1 s?1，创非贵金属催化剂最高纪录。

　　

在全球变暖背景下，将二氧化碳(CO₂)转化为高附加值化学品受到广泛关注。其中通过逆水煤气变换反应(RWGS)将CO₂转化为一氧化碳(CO)是一条重要路径，因为CO作为最简单的C₁化合物，是制备甲醇、乙酸、二甲醚等大宗化学品的关键中间体。

尽管RWGS反应在碳循环中扮演重要角色，但其工业应用仍受限于CO₂的热力学稳定性和现有催化剂的性能瓶颈。氮化钼(Mo₂N)因其独特的d带电子结构和类贵金属特性，成为铂族催化剂在CO₂加氢反应中的经济替代方案。然而Mo₂N强还原性导致其在常温下易表面氧化生成无活性的三氧化钼(MoO₃)，严重阻碍实际应用。

本研究创新性地构建了碳载氮化钼结构(Mo₂N-C)，通过在三相界面战略性调控Mo₂N表面氧化态，成功实现了CO₂活化位点的保护与H₂活化位点的暴露平衡。该工程化催化剂在500°C、CO₂:H₂=1:1、空速3×10⁵ mL g_cat^?1 h^?1条件下，CO₂转化率达20.3%，较传统Mo₂N提升7倍。更令人瞩目的是，在3×10⁶ mL g_cat^?1 h^?1空速下，CO产率高达146.94×10^?5 mol_CO g_cat^?1 s^?1，超越所有已报道非贵金属催化剂。

该研究的核心突破在于：碳层保护裸露Mo₂N防止其钝化，实现快速H₂活化；界面工程为高倍率CO₂还原催化剂构建了抗氧化体系。这项工作通过界面工程为设计抗氧化、高性能金属氮化物催化剂建立了新范式，为可持续CO₂转化技术开辟了新途径。