机器学习驱动的配体工程解码并调控二维钙钛矿结构畸变

本研究针对二维钙钛矿结构-性能关系模糊及合成依赖试错等挑战，开发了集成Lasso回归与AdaBoost的机器学习框架，定量解析了氮含量、氢键和π共轭等配体描述符对八面体畸变的调控规律（预测精度达92.6%），并指导合成出六种带隙可调（1.91–2.39 eV）的新型钙钛矿，为功能材料的数据驱动设计提供了新范式。

　　

在材料科学的前沿领域，二维（2D）钙钛矿因其在光电子器件（如太阳能电池、光电探测器和发光器件）中的应用潜力而备受关注。然而，其理性设计长期受到模糊的结构-性能关系以及耗时费力的试错式合成的制约。

为了突破这一瓶颈，研究人员开发了一种创新的机器学习（ML）框架，该框架集成了Lasso回归和自适应提升（AdaBoost）算法。这项工作的核心目标是解码配体分子描述符——特别是氮含量、氢键作用和π-共轭——如何支配2D钙钛矿中的结构畸变（尤其是八面体畸变）和最终的光电性质。

通过分析15种配体描述符，机器学习模型以高达92.6%的准确率成功预测了2D钙钛矿的形成。统计分析进一步确认，氮含量是驱动结构畸变的主导因素。研究揭示了隐藏的设计原理：增加氮原子数量会减小八面体中的X–M–X键角，从而加剧晶格畸变；而氢键和π-共轭效应则能对此产生平衡作用。

在机器学习预测的指导下，研究团队成功实验合成了六种全新的2D钙钛矿材料。单晶X射线衍射（XRD）分析结果与预测的结构参数高度吻合（皮尔逊相关系数r > 0.91），强有力地验证了计算模型的可靠性。随后的理论计算和光学表征表明，通过这些配体工程，可以实现对材料带隙（band gap）在1.91至2.39电子伏特（eV）范围内的精确调控。

这项工作开创了一种数据驱动的材料设计新范式，它有效地桥接了计算预测与实验验证，为加速发现具有定制化性能的功能性钙钛矿材料提供了一条可推广的智能化路径。这些发现为光电子学领域的智能材料开发铺平了道路。