界面介导策略加速准固态/全固态锂硫电池反应动力学研究

近年来，锂硫电池因硫的高理论比容量（qth ≈ 1,672 mAh g?1）和资源丰富性备受关注，但过量电解液会降低能量密度与安全性。研究人员通过引入界面介导策略，在准固态与全固态体系中实现了局部快速氧化还原反应，显著提升了固-固转化动力学，为设计高性能锂硫电池提供了新思路。

　　

近年来，锂硫电池（Lithium-Sulfur Batteries）因其活性材料硫的天然丰度和超高理论比容量（q_th ≈ 1,672 mAh g^?1）而备受关注，有望实现电池级别能量密度超过400 Wh kg^?1。虽然过量电解液有助于氧化还原反应进行，但会牺牲能量密度和安全性，因此研究重点逐渐转向贫电解液和固态体系。尽管这些策略能抑制多硫化锂（LiPSs）穿梭效应，却面临固-固转化反应迟缓和界面动力学缓慢的挑战。

近期研究发现，通过引入界面介导剂（Interfacial Mediator）可在原本惰性的界面处激活局部氧化还原反应，从而突破动力学限制。在准固态锂硫电池中，研究者将具有氧化还原活性的有机介导剂引入低粘度醚类电解液，其可逆配位特性能够与准固态Li₂S_x物种形成动态局部溶剂化域，促使转化反应通过更快速的溶液路径进行，同时抑制多硫化物大量溶解。该策略在软包电池中实现了约330 Wh kg^?1的能量密度和2.4-Ah容量，展现出良好的实用化前景。

在全固态体系中，研究者开发了含碘的玻璃态锂硫硼磷酸盐（LBPSI）固态电解质（SE）。其中碘物种（I^? ? I₂/I₃^?）作为表面介导剂，通过可逆氧化还原循环在SE|Li₂S两相界面处激活固态转化反应，绕过了传统反应中对SE|Li₂S|C三相界面的依赖。该体系在2 C倍率、30 °C条件下实现了1,497 mAh g^?1_sulfur的高比容量，并在5 C、25 °C下循环超过25,000次后仍保持约80%的初始容量，表现出优异的倍率性能和循环稳定性。

值得注意的是，类似介导策略在锂-二氧化碳（Li–CO₂）电池、碳-碳耦合电催化及水凝胶纳米酶等领域也展现出广泛应用潜力，表明该策略在能源存储与催化领域具有重要推广价值。