多环芳烃在冰冻湖泊中的冬季行为：关于分配、迁移及关键驱动机制的逸度学见解

《Environmental Pollution》：Winter behavior of polycyclic aromatic hydrocarbons in frozen lakes: fugacity insights into partitioning, transport, and key driving mechanisms

PAHs在冰期冷区湖泊中的多介质分配与迁移机制研究，采用Fugacity模型和Spearman相关性分析，揭示低环PAHs＞87%被冰柱气溶胶固定，高环PAHs沉降至底泥，水柱悬浮物（＞88%）是PAHs主要载体，环境驱动因素包括悬浮固体、叶绿素a和温度变化。

　　在寒冷地区的湖泊中，随着冰层的形成，多环芳烃（PAHs）的生态风险问题逐渐显现。这种现象可能在春季引发污染的急剧上升，因此对冬季湖泊中PAHs行为的了解显得尤为重要。本研究聚焦于一个具有代表性的湖泊，探讨了PAHs在冰冻期间的分布与迁移机制。通过分析五种环境介质——冰层、冰柱中的悬浮颗粒物（SPM）、水体、水柱中的悬浮颗粒物以及沉积物——来评估PAHs在不同介质中的动态变化。结合2021年的实地数据，我们采用多媒体挥发性模型与斯皮尔曼相关性分析，旨在揭示PAHs的环境命运及其关键影响因素。

研究结果表明，超过87%的低环PAHs以气溶胶形式被滞留在冰柱中，而总PAHs中则有超过88%与水柱中的悬浮颗粒物结合。挥发性分数分析揭示了PAHs在垂直方向上的迁移趋势，低环PAHs倾向于从沉积物向水体迁移，而高环PAHs则表现出相反的迁移方向。斯皮尔曼相关性分析进一步表明，关键驱动因素包括总悬浮物、叶绿素-a和温度，这些因素在塑造PAHs在不同介质中的分布方面发挥着重要作用。此外，PAHs在冰冻期间的分布还受到湖泊所在区域的物理化学特性、自然环境条件以及人为活动如石油开采和灌溉回流的影响。

这些发现强调了在冬季监测中需要重新考虑监测方法，以更准确地捕捉由悬浮颗粒物介导的PAH迁移过程。当前的研究多集中于单一介质或过程，且缺乏对冰层、冰柱中的悬浮颗粒物、水体、水柱中的悬浮颗粒物和沉积物之间相互作用的全面分析。这种局限性使得对冰封条件下PAHs跨介质命运的理解变得困难。因此，建立一个能够同时量化这些相互作用的综合框架，对于深入理解PAHs在冰冻期的环境行为至关重要。

在寒冷地区的湖泊生态系统中，冰层不仅改变了水体的物理状态，还对污染物的迁移路径和分布格局产生深远影响。研究表明，PAHs在冬季的迁移过程受到多种环境驱动因素的调控，包括物理因素如水动力条件和温度，以及化学因素如盐度和溶解有机碳。这些因素的综合作用可能导致PAHs污染水平的显著变化。同时，生物因素如藻类衍生颗粒物的沉降和沉积物再悬浮也在PAHs的迁移中扮演重要角色。这些复杂的相互作用使得对PAHs在冰封条件下的行为研究变得尤为复杂。

本研究首次将多介质挥发性模型应用于冰封湖泊，以量化PAHs在冰冻期间的迁移通量。通过引入藻类衍生颗粒物的沉降、水动力作用等关键因素，我们增强了模型在复杂环境条件下的可靠性。此外，我们还分析了灌溉排水和石油相关活动对PAHs环境行为的共同影响，从而更全面地理解其在冰冻期的分布与迁移机制。这种综合方法不仅有助于揭示PAHs在不同介质中的动态变化，也为制定更加科学的污染监测和管理策略提供了理论依据。

研究区域为位于中国东北部的查干湖，该湖每年至少有四个月处于冰封状态，冰层平均厚度约为0.90米。查干湖是中国寒冷地区典型淡水湖泊的代表，其特点是显著的季节性温度变化。湖泊的水源来自多个渠道，包括来自前郭和大安灌溉区的排水、降水以及地下水。这些水源为研究提供了丰富的背景信息，使得我们能够更准确地分析PAHs在冰封条件下的分布与迁移。

在冬季采样期间，我们检测到水体中存在七种PAHs化合物，其浓度范围为75.26至195.37纳克/升，平均浓度为179.18纳克/升。相比之下，冰水中的PAHs浓度则更高，范围为200.37至279.56纳克/升，平均为215.39纳克/升。这些数据不仅反映了查干湖在冬季PAHs污染水平的特征，也与其他地区的研究结果形成了对比。例如，查干湖的低环PAHs浓度高于中国松花江湿地和北爱琴海，而低于东辽河等区域，这种差异可能与当地环境条件和人类活动的差异有关。

研究结果进一步表明，低环PAHs由于其较高的挥发性，主要以气溶胶形式被滞留在冰柱中。这种滞留作用可能在冰层形成过程中起到重要的污染隔离效果，但在冰层融化时，这些PAHs可能迅速释放到水体中，从而在春季造成污染的急剧上升。因此，对冰层中PAHs的分布和迁移进行深入研究，有助于预测和管理冬季至春季的污染变化。

高环PAHs则表现出相反的迁移趋势，主要从水体向沉积物迁移。这种迁移可能与高环PAHs的较低挥发性和较强的吸附能力有关。在冰封条件下，高环PAHs可能更容易被沉积物吸附，从而减少其在水体中的浓度。然而，在冰层融化后，这些PAHs可能再次释放到水体中，形成新的污染源。因此，对PAHs在不同介质中的迁移路径进行系统分析，有助于全面理解其在冰封湖泊中的环境行为。

研究还发现，悬浮颗粒物在PAHs的迁移过程中起到了关键作用。无论是低环还是高环PAHs，其在水体中的分布都受到悬浮颗粒物的影响。悬浮颗粒物不仅作为PAHs的载体，还通过吸附作用影响其在不同介质中的迁移和分布。因此，对悬浮颗粒物的动态变化进行研究，有助于揭示PAHs在冰封条件下的迁移机制。

此外，研究还关注了冰封期间的物理化学过程对PAHs分布的影响。例如，温度的变化可能影响PAHs的挥发性和溶解度，从而改变其在不同介质中的分布。水动力条件的变化可能影响悬浮颗粒物的运动和沉降，进而影响PAHs的迁移路径。盐度和溶解有机碳的变化也可能影响PAHs的吸附能力和迁移行为。这些因素的综合作用可能导致PAHs污染水平的显著变化，因此需要在模型中进行系统考虑。

研究还指出，现有的多介质挥发性模型在描述PAHs的环境行为时存在一定的局限性。这些模型通常不将冰层作为一个明确的介质，导致对冰封条件下PAHs迁移的分析不够全面。此外，这些模型也未能充分考虑水动力作用或其他瞬时过程的影响，可能影响对挥发性分数的准确解释。因此，本研究通过引入冰层作为独立的介质，并结合其他关键因素，构建了一个更为全面的模型框架，以更准确地评估PAHs在冰封条件下的环境行为。

通过本研究，我们不仅揭示了PAHs在冰封湖泊中的分布与迁移机制，还为未来的环境监测和管理提供了新的思路。研究结果表明，PAHs在冰封期间的分布受到多种因素的共同影响，包括物理化学特性、自然环境条件以及人为活动。因此，制定更加科学的监测方法，不仅需要考虑不同介质之间的相互作用，还需要关注冰层的形成和融化过程对污染物迁移的影响。这将有助于提高对寒冷地区湖泊污染状况的评估精度，并为制定有效的污染防治措施提供科学依据。

本研究的发现对环境管理具有重要的指导意义。首先，它强调了在冬季监测中需要考虑悬浮颗粒物对PAHs迁移的影响，从而避免遗漏关键的污染来源。其次，它指出现有的监测方法可能无法全面反映PAHs在冰封条件下的环境行为，因此需要进行改进。第三，它为未来的多介质环境模型提供了新的思路，即在模型中引入冰层作为独立的介质，并结合其他关键因素，以提高模型的准确性和适用性。

此外，本研究还为理解寒冷地区湖泊生态系统中污染物的动态变化提供了新的视角。通过分析冰层、水体和沉积物之间的相互作用，我们发现不同环数的PAHs在冰封期间的迁移路径存在显著差异。这种差异可能与PAHs的物理化学性质有关，如挥发性、溶解度和吸附能力。因此，对不同环数的PAHs进行区分研究，有助于更准确地评估其在不同环境介质中的分布和迁移机制。

研究还强调了人为活动对PAHs污染水平的影响。例如，石油开采和灌溉回流可能成为PAHs的主要污染源。这些活动可能通过向水体释放污染物，增加PAHs的浓度。因此，在制定污染防治措施时，需要考虑这些人为活动的影响，并采取相应的管理策略。此外，研究还指出，自然条件如季节性温度变化和水动力条件的变化可能对PAHs的迁移和分布产生重要影响。因此，在环境管理中，需要综合考虑自然和人为因素，以实现更全面的污染控制。

总之，本研究通过系统分析冰封湖泊中PAHs的分布与迁移机制，揭示了其在不同环境介质中的动态变化。研究结果不仅为理解寒冷地区湖泊生态系统中污染物的行为提供了新的视角，也为制定更加科学的监测和管理方法提供了理论依据。通过引入冰层作为独立的介质，并结合其他关键因素，我们构建了一个更为全面的模型框架，以更准确地评估PAHs在冰封条件下的环境行为。这将有助于提高对寒冷地区湖泊污染状况的评估精度，并为未来的环境管理提供科学支持。