考虑不确定性的机器学习框架，用于预测金属合金中的位错塑性及应力-应变响应（第一部分：面心立方（FCC）体系）

《ACTA MATERIALIA》：Uncertainty-aware machine learning framework for predicting dislocation plasticity and stress-strain response in metallic alloys, Part I : FCC systems

本文提出一种结合位错物理与混合密度网络的框架，用于高throughput下FCC合金力学性能的不确定性量化。该模型通过随机均质化捕捉多尺度不确定性，成功扩展至多元合金，实现无需校准的机制感知预测，为快速筛选高性能合金提供可靠工具。

　　在材料科学领域，合金的开发和设计一直是一个复杂且多变的过程。传统的合金设计方法依赖于大量的实验数据和反复的试错过程，这不仅耗时耗力，而且难以适应日益增长的材料性能需求。近年来，随着人工智能和机器学习技术的发展，这些方法被广泛应用于材料性能预测，以提高效率和准确性。然而，现有模型在速度、可迁移性和不确定性量化方面仍然存在局限性，尤其是在处理具有复杂微观结构的合金时。

当前的合金设计面临着多重挑战。一方面，传统材料模型，如晶体塑性方法，虽然能够详细描述材料的微观行为，但其计算成本较高，且通常依赖于经验性规律，需要针对每种合金或每组实验进行专门的校准。以经典的Kocks-Mecking-Estrin（KME）模型为例，该模型用于描述位错密度随应变和晶粒尺寸的变化关系，但在面对相同材料但不同微观结构时，其泛化能力较差。另一方面，确定性的机器学习框架虽然在计算效率上具有优势，但往往忽视了实验数据中的不确定性，导致模型预测结果缺乏可靠性。

为了克服这些局限性，研究人员提出了一种结合物理原理和不确定性量化的框架，专门用于面心立方（FCC）合金的性能预测。该框架的核心是混合密度网络（Mixture Density Network, MDN），它通过训练文献中的应力-应变数据，预测位错密度演变的概率分布。这些分布被映射到应力，并通过随机同质化方法进行尺度扩展，以输出实验数据中的散差范围。值得注意的是，该框架在不进行重新校准的情况下，成功地扩展到了多组分FCC合金，如NiCoCr和NiCoCrMnFe，这表明其具有良好的物理适应性和泛化能力。

在合金设计过程中，不确定性是一个不可避免的因素。这些不确定性可以分为两类：一类是随机性不确定性（aleatory uncertainty），即由材料内在的随机特性（如微观结构特征）引起的不确定性；另一类是知识性不确定性（epistemic uncertainty），即由于数据不足或模型不完善而导致的不确定性。如果忽略这些不确定性，模型可能会过于自信，无法准确反映实际材料行为，尤其是在面对新合金或不同加工历史时，其预测能力会显著下降。

在文献中，即使是相同成分和微观结构的金属，其发表的应力-应变曲线也常常表现出较大的差异，这反映了实验数据中的随机性。例如，Hall-Petch关系是一种广为接受的强度预测模型，它描述了平均晶粒尺寸与材料屈服强度之间的关系。然而，即使在看似相同的试样上，实验结果也可能相差一个数量级，这种不一致性主要来源于微观结构的细微变化，如晶粒尺寸分布、晶粒取向、初始位错密度以及局部成分波动等。文献通常只报告这些微观特征的平均值，因此在缺乏对这些特征的充分考虑时，模型难以准确预测实验数据的广泛变化，也无法提取出具有广泛适用性的参数。

为了解决这一问题，研究者们提出了多种计算框架，以更精确地捕捉微观结构对材料性能的影响。其中，晶体塑性有限元方法（Crystal Plasticity Finite Element Method, CPFEM）是一种被广泛应用的方法，它能够考虑晶粒取向、滑移系统等微观特征，从而预测不同合金的应力-应变响应。然而，CPFEM通常依赖于经验性的本构方程，需要针对每种新合金或每组新实验进行校准，这在一定程度上限制了其在大规模材料设计空间中的应用。此外，原子模拟和离散位错动力学模拟等方法虽然可以提供更深入的微观机制理解，但同样面临计算成本高和模型假设限制的问题，且可能仍需实验数据进行参数校准。

随着对高通量不确定性感知预测的需求不断增长，研究人员开始探索多保真度框架，将数据驱动方法与物理建模相结合。然而，大多数现有的方法在预测合金的应力-应变响应时，未能充分考虑由位错介导的塑性、晶界效应、化学不均匀性以及测量不一致性等因素带来的广泛变化。这些因素相互关联，共同加剧了预测的不确定性。因此，除非这些影响能够被准确量化，否则模型与实际材料之间的差距将难以弥合。

本研究提出了一种综合方法，以解决上述挑战。该方法通过以下三个关键步骤来实现：（1）在机器学习框架中明确纳入随机性和知识性不确定性；（2）利用统计视角捕捉所有可能的微观结构变化及其对应力-应变行为的影响；（3）展示该方法如何在不进行重新校准的情况下扩展到广泛的FCC合金。这一方法的核心在于将物理原理与机器学习技术相结合，以构建一个既高效又可靠的预测模型。

在方法部分，研究人员利用了混合密度网络（MDN）来预测位错密度的演变。MDN的输入包括五种最常报告的特征，如真实应变、应变率、平均晶粒尺寸、剪切模量和屈服强度。通过训练MDN，研究人员能够获得每个应变条件下位错密度的概率密度函数（PDF）。这种概率分布不仅反映了实验数据中的不确定性，还能够提供明确的置信区间，从而增强模型预测的可靠性。

在讨论部分，研究人员进一步探讨了预测位错密度作为中间状态是否比直接预测应力更有价值。为此，他们训练了一个替代的MDN，该模型将相同的输入映射到解析剪切应力，而不是通过GS-DTS模型从实验数据中推断出的位错密度。随后，每个模型都被嵌入到相同的并行-串联同质化框架中，并使用相同的合成微观结构进行评估。结果显示，通过引入位错密度作为中间变量，模型能够更准确地捕捉材料的微观行为，从而提高整体预测的可靠性。

本研究的结论表明，所提出的基于混合密度网络的数据驱动框架能够有效预测FCC合金的位错密度演变和应力-应变响应。该模型在不进行任何特定案例的参数拟合或重新校准的情况下，成功应用于多种成分复杂的合金，显示出其在材料设计中的广泛适用性。这一成果为未来的材料设计和实验规划提供了新的思路，特别是在需要高通量预测和不确定性量化的应用场景中。

此外，本研究还强调了在材料设计过程中，对不确定性进行量化的重要性。通过结合物理原理和机器学习技术，研究人员构建了一个能够同时考虑实验数据中的随机性和知识性不确定性的框架。这一框架不仅提高了预测的准确性，还增强了模型的可迁移性，使其能够应用于不同的材料系统和加工条件。在实际应用中，这种不确定性感知模型可以为材料科学家提供更可靠的预测结果，从而优化实验设计，减少资源浪费，提高研发效率。

在实验数据的处理和建模过程中，研究人员还采用了一种合成微观结构生成的方法，以确保模型能够捕捉到各种可能的微观结构变化。这种方法不仅增加了数据的多样性，还使得模型能够更好地适应不同材料系统的复杂性。通过将这些合成数据与实际实验数据相结合，研究人员能够训练出一个更加鲁棒和泛化的模型，从而提高其在实际应用中的可靠性。

总的来说，本研究提出的框架为FCC合金的性能预测提供了一种新的解决方案。它不仅克服了传统模型在计算效率和不确定性量化方面的不足，还通过引入物理原理，增强了模型的预测能力和可迁移性。这一方法的应用将有助于推动材料科学领域的发展，特别是在高通量材料设计和实验优化方面，为研究人员提供了一种快速、准确且可靠的替代方案。