外延赤铁矿薄膜中的基底驱动结构一致性及其在自旋电子学中的应用

《ACTA MATERIALIA》：Substrate-driven structural coherence in epitaxial hematite thin films for spintronics

基于不同衬底的α-Fe?O?薄膜制备及其晶格与磁性能研究。采用磁控溅射在(0001)取向蓝宝石、(111)取向SrTiO?和LaAlO?衬底上成功生长了高结晶质量的异质外延α-Fe?O?薄膜。通过X射线衍射和同步辐射表征发现，薄膜在衬底诱导应变下呈现系统性晶格调整，其中基于perovskite结构的衬底（STO和LAO）的薄膜平面晶格有序性显著优于蓝宝石衬底（sapphire），这归因于衬底与薄膜间的晶格匹配度提升。磁化测量显示，薄膜在300K下仍保持非共线反铁磁有序结构，其磁各向异性和自旋输运特性为后续自旋电子学器件开发提供了关键材料基础。

　　这项研究聚焦于α-Fe?O?（赤铁矿）薄膜在三种不同基底上的生长情况，并对其结构特性进行了详细分析。研究人员使用直流磁控溅射法，在（0001）取向的蓝宝石、（111）取向的钙钛矿结构SrTiO?和LaAlO?基底上成功制备了高质量的赤铁矿薄膜。实验结果显示，无论使用哪种基底，薄膜都呈现出（0001）方向的出平面取向，并且通过同步辐射X射线衍射分析发现，这些薄膜在结构上高度松弛，表现出由基底引起的平面晶格变化。值得注意的是，生长在钙钛矿基底上的赤铁矿薄膜在平面晶格相干性方面优于生长在同构蓝宝石基底上的薄膜，表明钙钛矿基底在提高赤铁矿薄膜结构质量方面具有显著优势。

在实验方法上，研究团队利用X射线反射率（XRR）和X射线衍射（XRD）技术对薄膜进行了结构表征。使用Bruker D8 Discover衍射仪，研究人员对赤铁矿薄膜的结构进行了详细分析。通过同步辐射X射线衍射技术，在KMC-II束线处收集了三维倒空间数据，以进一步确认薄膜的取向关系。这些数据表明，赤铁矿薄膜在STO和LAO基底上显示出与基底晶格的更紧密匹配，尤其是在平面方向上。对于H-Sap（蓝宝石基底上的赤铁矿薄膜），其平面晶格参数存在较大的变化，这可能与薄膜中出现的微应变或较小的晶格相干域有关。相比之下，H-STO和H-LAO薄膜表现出更均匀的晶格参数，说明它们在结构上具有更高的质量。

研究还通过扫描透射电子显微镜（STEM）对赤铁矿薄膜的界面进行了分析，结果显示，H-Sap和H-LAO薄膜的界面几乎是原子级的清晰，而H-STO薄膜的界面则略显模糊。这一现象可能与界面处的晶格失配有关。此外，通过傅里叶变换对不同区域的电子衍射图谱进行分析，进一步验证了赤铁矿薄膜在不同基底上的取向关系。同时，通过几何相位分析（GPA）技术，研究人员还评估了薄膜的应变情况，发现H-Sap和H-LAO薄膜在平面方向上存在较大的应变，而H-STO薄膜则表现出更小的应变，这表明钙钛矿基底对赤铁矿薄膜的结构优化有重要作用。

在磁性表征方面，研究团队利用超导量子干涉仪（SQUID）测量了赤铁矿薄膜的磁化曲线。结果显示，H-Sap薄膜的饱和磁化强度较小，约为5emu/cm3，而H-STO和H-LAO薄膜的饱和磁化强度则更低。这可能与赤铁矿薄膜的反铁磁结构有关，其弱的倾斜磁结构导致了较小的净磁化强度。此外，H-STO和H-LAO薄膜的矫顽场也明显低于H-Sap薄膜，这可能与它们的平面晶格相干性更高有关。

研究还探讨了赤铁矿薄膜在不同基底上的晶格参数变化如何影响其磁性行为。通过分析同步辐射X射线衍射数据，研究人员发现赤铁矿薄膜的平面晶格参数随基底的不同而系统性地变化，这一变化可能与Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI）的变化有关。由于DMI是反铁磁材料中控制磁矩倾斜的关键因素，因此晶格参数的变化可能导致DMI的改变，从而影响赤铁矿薄膜的磁性特性。实验结果显示，赤铁矿薄膜在不同基底上的磁性行为存在显著差异，这表明基底的结构特性对赤铁矿薄膜的磁性有重要影响。

研究团队还利用电子能量损失谱（EELS）技术对赤铁矿薄膜中的Fe价态进行了分析，结果表明Fe的价态为+3，并且在整个薄膜深度范围内保持一致。这一结果验证了赤铁矿薄膜的化学稳定性，并为其在电子器件中的应用提供了支持。此外，通过分析X射线衍射数据，研究人员还发现赤铁矿薄膜在不同基底上的晶格参数变化具有系统性，这可能与基底引起的应变有关。

研究结果表明，赤铁矿薄膜在钙钛矿基底上表现出更高的结构质量，这可能与其与基底之间的晶格匹配度较高有关。尽管蓝宝石基底与赤铁矿具有相同的晶体结构（氧化铝型结构），但钙钛矿基底的结构差异导致了赤铁矿薄膜在平面方向上的晶格参数变化更为显著，从而提高了其在平面方向上的晶格相干性。这种结构上的优势可能使得赤铁矿薄膜在与钙钛矿氧化物结合时，能够实现更高效的磁性调控和更稳定的磁性状态。

综上所述，这项研究不仅验证了赤铁矿薄膜在钙钛矿基底上能够实现高质量的外延生长，还揭示了基底结构对赤铁矿薄膜晶格参数和磁性行为的系统性影响。这些发现为赤铁矿在新型电子器件中的应用提供了理论支持，特别是其在自旋轨道扭矩（SOT）和自旋霍尔磁电阻（SMR）等领域的潜力。此外，研究还表明，通过合理选择基底，可以实现赤铁矿薄膜的结构优化，从而提高其在实际应用中的性能。这些结果为未来开发基于赤铁矿的新型自旋电子器件提供了重要的基础，特别是在需要高晶格质量和高磁性调控能力的领域。