基于树枝状二氧化硅纳米粒子负载离子液体的高性能PVA质子交换膜在直接甲醇燃料电池中的应用研究

本文报道了一种新型质子交换膜(PEM)，通过将质子离子液体(PIL)负载于树枝状介孔二氧化硅纳米粒子(DMSNs)并掺入交联聚乙烯醇(PVA)基质，成功制备出cPVA/IL@DMSN-X纳米复合膜。该设计巧妙利用DMSNs的分级孔隙结构（57 nm均匀粒径、高比表面积）有效抑制PIL溶出，最优配方(cPVA/IL@DMSN-6)在质子传导率（75.4 mS cm?1）与甲醇阻隔性（4.8×10?7 cm2 s?1）方面表现卓越，且在低湿度（<20% RH）下仍保持25 mS cm?1质子传导率与200°C热稳定性。基于该膜的DMFC在纯氢运行中峰值功率密度达59.7 mW cm?2，在10 M甲醇燃料下仍保持38.8 mW cm?2，展现出替代Nafion膜的潜力。

　　

Highlight

本研究成功合成具有独特树枝状结构的DMSN纳米粒子，通过真空浸渍将PIL负载于其介孔通道，并融入PVA/PBTCA交联体系制备cPVA/IL@DMSN-X纳米复合膜。DMSN的分级孔结构有效限制PIL溶出，同时增强质子传导路径的复杂性，显著提升膜的综合性能。

结论 (Conclusion)

以CTAB和FCA为双模板成功合成具有明显树枝状结构的DMSN纳米粒子，通过真空浸渍将PIL负载于DMSN介孔结构后，将不同比例的IL@DMSN复合物掺入PVA/PBTCA交联体系，制备出适用于DMFC的cPVA/IL@DMSN-X纳米复合膜。DMSN独特的分级孔结构有效限制了PIL的迁移，显著提升了膜在湿润条件下的稳定性。纳米粒子的引入不仅优化了质子传输路径，还通过增加甲醇扩散的曲折度显著降低渗透性（4.8×10^?7 cm² s^?1）。同时，DMSN表面丰富的硅醇基团与PVA分子链形成相互作用，大幅增强膜的尺寸稳定性。最优配方cPVA/IL@DMSN-6展现出卓越的质子传导率（75.4 mS cm^?1）、低湿度适应性（25 mS cm^?1 @＜20% RH）及200°C热稳定性，其组装的DMFC在纯氢和10 M甲醇条件下分别实现59.7 mW cm^?2和38.8 mW cm^?2的峰值功率密度，证实该膜作为高性能PEM在耐久性DMFC应用中的巨大潜力。

CRediT authorship contribution statement

吴志飞（Zhifei Wu）: 原始稿件撰写、研究实施、数据整理。

王志伟（Zhiwei Wang）: 研究实施。

潘佳欣（Jiaxin Pan）: 研究实施。

张忠立（Zhongli Zhang）: 研究实施。

陈金耀（Jinyao Chen）: 稿件审阅与修订、项目管理。

曹亚（Ya Cao）: 研究指导。

利益冲突声明 (Declaration of competing interest)

作者声明本文提交无任何利益冲突，所有作者均同意发表。我们保证该成果为原创工作且未在其他出版物审核中。