基于粗粒度分子动力学的研究，探讨了模量转变以及脱粘条件对纤维-树脂界面脱粘行为的影响

《COMPOSITE STRUCTURES》：Coarse-grained molecular dynamics study of modulus transition and effects of debonding condition on debonding behavior at fiber-resin interfaces

纤维增强复合材料界面厚度与应变率耦合作用影响模量梯度及脱粘行为，分子动力学模拟揭示高应变率抑制树脂链松弛，薄界面强度增幅显著（41.7% vs 28.8%），纳米限域导致模量梯度分布，提出指数衰减模型。

　　本文探讨了碳纤维/环氧树脂复合材料界面在不同厚度和加载速率条件下的机械性能变化，重点分析了界面模量梯度的形成机制。复合材料的性能主要由纤维与树脂之间的界面行为决定，而这一行为又受到多种因素的影响，如界面厚度、加载速率以及材料本身的特性。研究通过粗粒化分子动力学（CGMD）模拟方法，系统地揭示了界面在不同厚度和加载速率下的脱粘行为及其对材料整体性能的影响。

碳纤维增强聚合物（CFRP）因其卓越的机械性能，在航空航天、汽车制造、体育器材及基础设施等领域广泛应用。这种复合材料由高强度碳纤维嵌入聚合物基体组成，具有高比强度、高比刚度以及轻量化等优点。此外，CFRP在恶劣环境如海水中的抗疲劳和抗腐蚀能力优于其他类型的纤维增强复合材料。尽管CFRP的性能主要取决于碳纤维和树脂基体的材料特性，但界面行为同样对整体机械性能起到关键作用。与传统均质材料不同，CFRP的界面并非简单的边界，而是一个连接刚性碳纤维与柔性树脂基体的中间区域，即所谓的“界面层”。这一界面层在复合材料成型过程中形成，其结构和性能可能受到多种因素的影响，如表面处理、固化条件等。

研究发现，界面层的性能对复合材料的整体机械行为具有重要影响。例如，界面层能够有效传递应力并控制裂纹扩展，从而提高复合材料的强度和韧性。此外，界面层还影响复合材料的短期和长期性能，这对关键结构的使用寿命和可靠性至关重要。因此，理解并优化界面层的性能对于提升复合材料的综合性能具有重要意义。

为了提高界面层的性能，研究者们采用多种界面改性方法。例如，Hu等人提出了一种优化的电沉积方法，将MXene纳米颗粒沉积到碳纤维表面，以提高纤维与树脂之间的润湿性和界面强度。Du等人则通过使用硅烷化的碳纳米管对纤维表面进行改性，从而改善碳纤维/环氧树脂复合材料的拉伸、弯曲和层间剪切性能。Yao等人则使用了多种改性材料，如聚多巴胺（PDA）、氧化石墨烯（GO）、聚纳米纤维和MXene纳米片，以提升复合材料的层间断裂韧性以及电磁干扰屏蔽性能。这些研究和多尺度力学方法为先进多功能复合材料的设计提供了新的思路。

然而，尽管已有大量研究关注界面层，但界面层厚度和外部加载条件对界面机械性能的具体影响仍不够明确。在实际应用中，复合材料会受到不同的加载条件影响，如静态载荷、准静态载荷和冲击载荷，这些条件会导致界面脱粘过程中不同的脱粘速率。脱粘速率的变化会直接影响界面的变形行为和机械性能。此外，界面层的厚度在不同的材料体系和固化过程中可能发生变化，而近年来表面改性技术的进步使得研究人员能够有意识地调整界面层的厚度。这些变化对界面层的机械性能具有显著影响，但目前对界面层模量梯度演变和机械性能变化的深入研究仍显不足，这表明需要更进一步的探索。

为了更深入地研究界面层的性能，研究人员采用了数值模拟方法，特别是分子动力学（MD）模拟，以减少实验研究的成本和不确定性。MD模拟在研究纤维-树脂界面的纳米尺度相互作用和脱粘机制方面表现出色。例如，Lin等人通过MD模拟研究了表面处理和温度对纤维-树脂界面脱粘过程的影响，发现表面处理可以显著提高界面韧性。Wang等人则通过MD模拟研究了纤维-树脂界面与成型温度之间的关系，发现随着温度的升高，界面性能会下降，并且失效模式也会发生变化。Chowdhury等人则对玻璃纤维-树脂界面进行了系统研究，分析了固化程度和硅烷试剂对热-机械响应的影响。此外，已有研究表明，MD模拟结果与实验结果之间具有良好的一致性，这表明MD方法可以作为一种有效的工具，用于研究纤维-树脂界面的性能。

本文进一步拓展了这一研究，通过CGMD模拟方法，系统地分析了不同界面厚度和加载速率下碳纤维-树脂界面的脱粘行为及其对模量梯度的影响。研究发现，界面层的模量在纤维表面和树脂基体之间呈现出明显的梯度变化，模量值从纤维表面向树脂基体逐渐降低。这种模量梯度的形成与界面层中的纳米约束效应有关，即由于链的运动性和应力分布不均匀性导致的模量变化。此外，研究还发现，界面层的厚度和加载速率对界面的机械性能具有显著影响，尤其是在较薄的界面层中，机械性能对加载速率的变化更为敏感。

研究还指出，较高的加载速率会抑制聚合物链的松弛，从而促进更显著的不可逆变形，提高界面的强度和韧性。相比之下，较低的加载速率则会允许更多的链松弛，导致界面的变形行为更加复杂。此外，研究还发现，较薄的界面层在不同加载速率下表现出更高的机械性能变化，其强度随加载速率的变化率比较厚的界面层更高。这表明，界面层的厚度对机械性能的影响是不可忽视的，特别是在需要高可靠性和高性能的复合材料设计中。

为了更准确地描述界面层的模量变化，研究提出了一种指数衰减模型，该模型能够有效捕捉界面层的模量分布特征，为多尺度建模提供了重要的本构输入。该模型的建立基于CGMD模拟结果，能够更精确地反映界面层在不同厚度和加载速率下的模量变化趋势。通过该模型，研究人员可以更好地理解界面层的机械性能变化机制，并为复合材料的设计提供理论依据。

此外，研究还强调了界面层在复合材料失效过程中的关键作用。界面层不仅影响应力传递的效率，还对裂纹扩展路径和能量耗散能力起到重要作用。这种界面层的模量梯度特征对于缓解应力集中和提高能量耗散能力至关重要。因此，深入研究界面层的模量梯度变化机制，有助于揭示复合材料的基本失效机制，并为高性能复合材料的设计提供理论支持。

综上所述，本文通过CGMD模拟方法，系统地研究了不同厚度和加载速率下碳纤维-树脂界面的脱粘行为，揭示了界面层的模量梯度特征及其对机械性能的影响。研究结果表明，界面层的厚度和加载速率对界面的机械性能具有显著影响，特别是在较薄的界面层中，机械性能对加载速率的变化更为敏感。此外，研究提出了一种指数衰减模型，用于描述界面层的模量分布，为多尺度建模提供了重要的本构输入。这些发现不仅有助于理解复合材料的基本失效机制，还为高性能复合材料的理性设计提供了理论依据。