调控Pt/TiO2金属-载体相互作用通过氢还原构建氧空位实现低温乙烯氧化的双功能机制研究

本研究通过调控Pt/TiO2催化剂的金属-载体相互作用（SMSI），利用H2还原温度精确构建氧空位和Ti3+物种，揭示了低温乙烯氧化的双功能机制：金属Pt激活乙烯，氧空位促进O2解离（速率决定步骤），为果蔬保鲜催化剂的理性设计提供新策略。

　　

Section snippets

Catalyst synthesis

采用锐钛矿相二氧化钛（比表面积80 m²/g）通过初湿浸渍法合成铂改性二氧化钛（Pt-TiO₂）催化剂。使用Pt(NO₃)₂溶液（铂含量13.37%）实现2.0 wt%的铂负载。制备后的催化剂在室温下干燥12小时，随后进行程序性热处理。

Physical properties

所有样品的表面积和孔隙率数据汇总于表1。原始TiO₂载体的比表面积为80.3 m²/g。如图S1所示，TiO₂载体的孔径分布呈单峰窄分布（中心约12 nm），表明其具有相对均匀的介孔结构。铂负载及后续煅烧处理后，表面积略微下降至79.5±0.2 m²/g，而孔径分布未发生显著变化。

Conclusions

通过控制温度对2% Pt/TiO₂进行氢还原，可精准调控金属-载体相互作用，系统改变铂分散度、TiO₂封装效应以及Ti³⁺物种和氧空位的生成。这些修饰主导了双功能反应路径：金属铂位点激活乙烯，而氧空位促进氧气解离（速率决定步骤）。铂分散度与氧空位浓度的最佳平衡实现了环境条件下稳定高效的乙烯转化。