基于可解释机器学习策略解析聚酰胺膜去除有机微污染物的因果机制

本文提出定制化可解释机器学习（CIML）策略，通过整合系统变量间的因果依赖关系，解析有机微污染物（OMPs）在聚酰胺膜分离过程中的多机制耦合作用。该研究突破传统相关性分析的局限，揭示pH、zeta电位等关键变量的直接与间接效应（如pH通过改变分子电荷/疏水性分别贡献33%/3%），为膜系统的智能化优化提供因果机制支撑。

　　

Highlight

本研究开发的CIML策略通过整合系统变量间的因果关系，实现定制化因果解释。该策略能够解耦变量的直接与间接效应，提升机器学习决策透明度。Zeta电位对截留率的影响由内在效应（68%）和pH介导的变化（32%）共同驱动。

复杂OMP-膜相互作用系统

为理解膜分离系统中变量间的关系，我们首先构建了系统变量与OMP截留率之间的因果关系（图2）。这些变量的效应可分为三大机制：空间位阻（steric exclusion）、唐南（电荷）效应（Donnan effect）以及溶质-膜亲和力（如疏水吸引、氢键和介电效应）。这些机制与操作参数相结合，共同调控OMP的传输过程。例如，进料pH会改变膜孔径（通过溶胀效应）、Zeta电位和分子解离状态，从而同时影响三种机制。多机制耦合使得变量对截留率的贡献变得复杂。

结论

本研究开发的CIML策略能够通过整合系统变量间的因果关系进行定制化因果解释。CIML解耦了变量的直接与间接效应，提高了使用机器学习方法时的决策透明度。Zeta电位对截留率的影响由内在效应和pH介导的变化共同驱动，贡献率分别为68%和32%。此外，通过各种变量的因果路径和效应评估，揭示了膜分离过程中的主导机制。大型亲水分子的截留主要由空间位阻驱动，而小型疏水OMPs则受溶质-膜亲和力与空间位阻相互作用的调控。基于确定的因果效应，我们进行了膜分离系统的定向优化，以增强OMP去除能力，并评估了各种调控策略的潜力。CIML揭示了PA膜截留OMP的潜在因果和机制过程，为针对OMP去除的膜系统优化提供了智能指导。