二维材料基储能器件原位表征新纪元：高性能固态锂电池的聚合物电解质研究

本文系统评述了固态聚合物电解质（SPE）在锂金属电池（LMBs）中的前沿进展。研究通过引入低成本工业级TiO2纳米颗粒（1-3%）显著优化聚乙烯氧化物（PEO）基电解质性能，实现高离子电导率（3.94×10-3 S/cm）、优异锂离子迁移数（tLi+=0.59）及450小时稳定锂沉积/剥离，为开发安全、高性能固态电池提供创新路径。

　　

结果与讨论

通过X射线光电子能谱（XPS）对含有不同比例TiO₂（0%、1%、2%、3%）的PEO基固态聚合物电解质（SPE）进行表面元素分析。广谱扫描结果（图1a）证实所有样品均存在碳（C）、氧（O）、氟（F）、硫（S）和锂（Li）元素，对应聚合物基质（PEO、PVDF）和双三氟甲基磺酰亚胺锂（LiTFSI）盐组分。高分辨率谱图（图1b-f）显示，结合能位于O 1s（约532.3电子伏特，图1b）、F 1s（约684.8电子伏特和687.0电子伏特，图1c）、C 1s（约284.8电子伏特）等位置出现清晰特征峰，表明TiO₂的引入有效调节了聚合物链段排列并促进锂盐解离。

结论

本研究成功验证了TiO₂作为无机稳定剂对PEO基固态聚合物电解质（SPE）的强化作用。结构与电化学分析表明，可控添加TiO₂可增强机械稳定性、降低结晶度并提升离子电导率。其中含1% TiO₂的SPE1表现出最优异的离子电导率（3.94×10^-3 S/cm）和锂离子迁移数（t_Li+=0.59），性能显著优于未添加（SPE0）及高比例添加组（SPE2、SPE3）。对称锂电池（Li||Li）测试中，SPE1实现连续450小时无波动锂沉积/剥离，且锂铁磷酸盐（LFP）‖锂全电池在1C倍率下循环300次后仍保持126 mAh/g的放电容量与99%库伦效率。这些发现为TiO₂功能化PEO基电解质在安全、可规模化固态锂金属电池中的应用提供了有力依据。