过渡金属与氮共掺杂缺陷石墨烯对有毒有害气体的气敏性能第一性原理研究

本文通过密度泛函理论(DFT)系统研究了Sc/Ti/V/Cr过渡金属与氮共掺杂缺陷石墨烯(MNxC4-x-DG)对CO/SO2/NH3的吸附机制。研究发现TiN4-DG和CrN4-DG结构兼具优异灵敏度、选择性和室温再生能力，为新型气敏材料设计提供了理论依据。

　　

Highlight

通过第一性原理计算揭示了过渡金属(Sc/Ti/V/Cr)与氮共掺杂缺陷石墨烯对有毒气体的吸附增强机制。研究发现MN₄-DG结构能显著提升材料表面活性，其中TiN₄-DG和CrN₄-DG对CO/SO₂/NH₃展现卓越的电荷转移特性，其可调节的电子带隙和适中的吸附能使其兼具高灵敏度和室温再生能力。

计算细节

本研究采用维也纳第一性原理模拟软件包(VASP)进行第一性原理计算，运用投影缀加波(PAW)方法处理电子-离子相互作用，通过广义梯度近似(GGA)中的PBE泛函描述电子交换关联能。

MN_xC_4-x-DG (x=0–4)的几何结构、稳定性及电学特性研究

建立5×5×1周期性的完美石墨烯(PG)模型，晶格常数a=b=12.350 ?。计算显示PG的C-C键长为1.42 ?，键角为120°，与文献一致。通过引入缺陷和掺杂可有效增强石墨烯的化学活性，其中MN₄-DG结构表现出最优的稳定性。

结论

本研究通过DFT计算证明了过渡金属与氮共掺杂缺陷石墨烯能显著提升对三种有毒气体的吸附性能。特别值得注意的是，TiN₄-DG和CrN₄-DG结构在气敏性能与可再生性方面展现最佳平衡，为开发高性能碳基气敏材料提供了新的设计思路。