三维多孔石墨化氮掺杂碳载体的制备及其增强Pt催化剂性能与耐久性研究

本文报道了一种通过溶液燃烧-硬模板法结合Mn催化石墨化合成三维多孔石墨化氮掺杂碳（3D-GCN）的新策略。该载体在仅1000°C的低温下实现高石墨化度，其独特的三维孔隙结构和氮掺杂特性显著增强了Pt纳米颗粒的分散性、金属-载体相互作用及抗电化学腐蚀能力。加速应力测试（AST）和单电池测试表明，Pt/3D-GCN在质子交换膜燃料电池（PEMFC）中表现出优异的氧还原反应（ORR）活性和耐久性，为解决碳载体腐蚀和Pt迁移问题提供了新思路。

　　

亮点

三维多孔石墨化氮掺杂碳（3D-GCN）载体及Pt/3D-GCN催化剂的合成与结构表征

通过溶液燃烧合成（SCS）与硬模板法相结合，并利用Mn辅助石墨化技术，成功制备了3D-GCN载体。如图1a所示，添加Mn盐前体可显著降低氮掺杂碳骨架的石墨化温度。淀粉作为碳源，尿素作为氮源。在煅烧过程中，Mg(NO₃)₂分解生成MgO硬模板，构筑多孔结构；同时Mn催化碳框架有序化，形成高结晶度的石墨化碳。该载体具有连续的三维孔道和高比表面积，为Pt纳米颗粒（Pt NPs）提供了均匀的锚定位点。X射线光电子能谱（XPS）分析表明，氮元素以吡啶氮、吡咯氮和石墨氮形式存在，并通过电子转移强化了Pt与载体间的相互作用，有效抑制了Pt颗粒的迁移和团聚。

结论

通过溶液燃烧/硬模板策略成功构建了高度石墨化的三维多孔氮掺杂碳载体3D-GCN-Mn(CH₃COO)₂-8，有效缓解了传统Pt/C催化剂在燃料电池运行中的碳腐蚀问题。Mn催化将石墨化温度从传统的3000°C大幅降至1000°C，显著降低了能耗；MgO模板则赋予了载体坚固的三维多孔结构，增强了Pt催化剂的分散性和稳定性。该研究为高性能、长寿命燃料电池催化剂的设计提供了新方向。