磷氧双掺杂诱导梯度电荷极化的非中心对称光催化剂实现高效产氢与有机氧化

本研究发现通过磷（P）和氧（O）双掺杂在非中心对称三唑基氮化碳（C3N5）中构建梯度电荷极化，利用电负性差异形成内建电场，显著提升光生载流子分离效率，首次实现单组分有机光催化剂在纯水中的高效析氢（HER，33.18 μmol g-1 h-1）与甘油氧化（GOR）协同转化，为有机半导体光催化体系设计提供新范式。

　　

亮点

形态与结构表征

磷（P）和氧（O）双掺杂的三唑基氮化碳通过三步煅烧3-氨基-1,2,4-三唑（3-AT）成功合成，如图1a所示。第一步，3-AT在空气中煅烧形成具有三唑基元的C₃N₅。随后，使用乙酸铵作为氧掺杂源进行二次聚合热处理，促进C-O-C键形成并优化晶体结构。最后，通过次磷酸钠引入磷元素，完成P,O-C₃N₅的梯度掺杂工程。

结论

总而言之，我们成功开发了具有三唑基元的磷氧双掺杂非中心对称氮化碳，在单晶框架内展现出梯度电荷极化活性位点。异质原子的替代性掺杂诱导了相邻的电荷积累与耗尽区域，形成不对称电荷极化。这种面内极化产生内建电场，驱动光生电子-空穴对的方向性分离，显著提升纯水析氢性能。该工作为设计高效有机光催化剂提供了新的电荷工程策略。