基于配准的STEM成像非线性漂移与随机抖动校正方法及其在光谱映射中的应用

扫描透射电子显微镜（STEM）成像在采集过程中常因非线性漂移和随机抖动产生空间畸变，严重影响原子尺度分析的准确性。本研究提出一种基于配准的校正方法，针对周期性结构单图像和同向扫描多图像两种场景，通过构建高信噪比参考图进行逐行偏移迭代校正，显著提升图像质量，并成功应用于原子分辨率能谱（EDS）映射，为低剂量、快速扫描条件下的高分辨率显微分析提供了有效解决方案。

　　

在微观世界的探索中，扫描透射电子显微镜（Scanning Transmission Electron Microscopy, STEM）如同科学家们的“超级眼睛”，能够揭示材料在原子尺度的精细结构。然而，这台精密仪器在扫描样品时却常常受到一个恼人的问题困扰——扫描漂移（scanning drift）。就像摄影师在长曝光拍摄时手抖会导致照片模糊一样，STEM在采集图像时也会因为机械振动、热膨胀、样品漂移和电气不稳定等因素，导致探针或样品位置发生微小偏移。这些看似微不足动的移动累积起来，却会造成图像的空间畸变，严重影响了原子坐标的准确性和定量分析的可靠性。

扫描漂移并非单一现象，而是包含线性漂移、非线性漂移和随机抖动（random jitter）三种成分的复杂问题。线性漂移导致图像整体倾斜或拉伸；非线性漂移则源于不规则的振动或加速，造成原子列排列错乱；随机抖动则来自高频位置不稳定，导致扫描线之间的随机错位。更棘手的是，传统的去噪方法对这些空间坐标失真束手无策，因为它们针对的是强度噪声而非位置失真。

以往解决漂移问题往往需要从多个扫描方向获取图像，或者依赖样品的晶体结构先验知识。这些方法不仅增加了实验复杂度，还对电子束敏感样品（如二维材料和能源存储材料）造成了额外的辐射损伤。当STEM与能谱技术（如EDS和EELS）联用时，问题更加突出——更长的采集时间意味着更多的漂移积累，而降低束流和缩短驻留时间又会牺牲信噪比和分辨率。

正是在这样的背景下，韩国成均馆大学的研究团队开发了一种创新的配准校正方法，能够在单次扫描方向上同时校正非线性漂移和随机抖动。这项研究成果发表在《Micron》期刊上，为高分辨率显微分析提供了新的解决方案。

研究人员主要采用了两种关键技术方法：一是针对具有周期性结构的单图像，通过晶格平均构建高信噪比参考图；二是对多幅同向扫描图像，采用基于互相关的多帧配准生成参考图像。利用这些参考，算法能够迭代估计并校正慢扫描方向的逐行偏移。研究使用了单晶Si、BaTiO₃和Nd₂Fe₁₄B等标准样品进行验证，所有STEM图像均在200kV加速电压、约60pA探针电流条件下采集，EDS映射则采用512×512像素分辨率、100μs驻留时间。

3.1. 单图像重复图案的漂移校正结果

通过对BaTiO₃[100]晶带轴、Si[110]晶带轴和Nd₂Fe₁₄B[100]晶带轴的HAADF-STEM图像进行处理，研究人员证明了该方法对周期性图像的有效性。校正前后对比显示，垂直扫描线错位得到明显改善，快速傅里叶变换（FFT）中的条纹伪影显著减少，高频倒易晶格点变得更加清晰。迭代过程显示大多数改进发生在第一次计算中，随后迭代逐步校正更小的错位。RMS差值分析证实了算法的收敛性，分割信噪比和皮尔逊相关系数在初始迭代中迅速增加后趋于饱和。

特别值得注意的是，该方法能够同时校正非线性漂移和随机抖动，而无需区分这两种失真类型。对于仅受非线性漂移影响的图像，原子列位置被校正为直线排列；对于同时受两种失真影响的图像，算法也能有效恢复原子列的周期性和对齐情况。

3.2. 多幅图像的漂移校正结果

当图像缺乏明显周期性时，研究人员采用多图像方法进行校正。对Si[110]晶带轴的多幅HAADF-STEM图像处理表明，随着迭代次数增加，所有输入图像质量都得到改善。初始状态下，各帧图像中的原子列存在明显错位，通过迭代配准，原子列逐渐对齐，噪声减少。最终配准结果显示出清晰均匀的原子列，反映了漂移位移和随机抖动的成功校正。

与单图像方法相比，多图像方法通常需要更多迭代次数，这可能是由于信号重叠相对较低导致收敛速度较慢。然而，这种方法同样显著改善了扫描漂移，不仅在最终配准图像中得到证实，在每个输入图像中也有所体现。

3.3. 在光谱数据中的扩展应用

研究人员还将该方法扩展到EDS映射领域。原子分辨率EDS映射需要多次扫描以积累足够的X射线计数， prolonged acquisition导致显著的漂移积累。利用EDS与HAADF-STEM图像同步采集的特点，研究人员首先对高信噪比的HAADF图像进行漂移校正，然后将计算得到的空间偏移量应用于低信噪比的EDS图谱。

对Sb₂Te₃[110]晶带轴的实验结果表明，未经校正的EDS数据在配准后会出现原子列横向扩散，难以区分；而使用漂移校正数据后，相同的配准过程能够正确整合数据，产生更清晰可辨的原子列。这种方法最小化了慢扫描方向的帧间失配，更好地揭示了各元素的空间分布。

该研究提出的配准校正方法成功解决了STEM成像中的非线性漂移和随机抖动问题。通过两种灵活的方法——针对周期性结构的单图像处理和针对非周期性图像的多帧配准，研究人员能够在单次扫描方向上有效校正空间失真，而无需多方向采集。方法不仅提高了实时图像质量，还通过FFT分析显示高频成分的增强，证实了结构信息的恢复。

特别有价值的是，该方法可扩展到光谱技术如EDS映射，解决了原子分辨率元素分析中的关键挑战。通过利用HAADF-STEM图像中的漂移信息来校正低信噪比光谱数据，研究人员为多模态显微分析提供了协调一致的解决方案。

这项技术的意义在于它能够在低剂量和快速扫描条件下改善图像可解释性，这对于电子束敏感材料的研究尤为重要。通过减少获取高质量数据所需的电子剂量和采集时间，该方法不仅提高了分析效率，还降低了对样品的潜在损伤。随着显微技术不断向更高分辨率和更复杂分析方向发展，这种有效的漂移校正方法将为材料科学、化学和物理等领域的高精度表征提供重要支持。