新型移动传感系统实现大气CO2与CH4实时高精度监测：宽光束腔增强技术的突破与应用

为解决城市温室气体排放高度动态和空间异质性导致的传统定点监测局限，研究人员开发了一种用于移动部署的双气体（CO2/CH4）宽光束腔增强传感系统。通过建立非近轴迭代射线追踪模型和设计对流-扩散协同气路结构，实现了优于0.5%的测量精度（CO2 250-650 ppm, CH4 1-3 ppm）和5.9秒的快速响应（T90），为城市温室气体移动监测提供了高灵敏度、快速响应的解决方案。

　　

随着全球城市化进程加速，城市地区已成为温室气体排放的主要贡献者，占全球碳输出的70%以上。人为活动导致城市温室气体浓度呈现显著的时空异质性和来源多样性，这些复杂的分布模式对精确监测提出了重大挑战。现有监测方法主要包括站点式、机载和车载平台，但各自存在明显局限：站点监测虽然精度高，但空间密度不足且位置固定；机载平台覆盖范围广却受成本、飞行法规和有限时间分辨率制约；车载系统提高了空间灵活性，但往往受传感器响应速度慢和仪器体积大的限制。这些局限性共同制约了高分辨率时空分析的能力，使得开发紧凑、快速响应、多平台兼容的温室气体监测仪器成为迫切需求。

针对这一挑战，长春光机所的研究团队在《Results in Earth Sciences》上发表了一项创新研究，开发了一种新型移动传感系统，实现了大气CO₂和CH₄的实时高精度监测。本研究通过光学、电子和环境控制模块的集成设计，特别是宽光束腔增强技术的创新应用，成功解决了传统监测方法在精度、响应速度和平台兼容性之间的平衡问题。

研究人员采用了几项关键技术方法：1）建立了非近轴迭代射线追踪模型，克服了传统ABCD矩阵法在大发散角条件下的近似误差；2）设计了对称多孔网格的对流-扩散协同气路结构，显著提高了气体交换效率；3）采用波长调制光谱(Wavelength Modulation Spectroscopy, WMS)技术实现高精度气体浓度检测；4）利用高反射率光学腔（R > 99.9%）获得173.13米（CO₂）和876.32米（CH₄）的等效吸收路径；5）基于HITRAN数据库进行气体吸收谱线分析，选择了2003.50 nm（CO₂）和1650.96 nm（CH₄）的特征吸收波长。

2.1. 宽光束腔增强气体测量系统配置

研究团队开发的光学系统基于同轴宽光束注入方案，两个平行的高反射率光学腔置于高精度温控室（20±0.02°C）内，分别用于CO₂和CH₄的同时测量。分布式反馈（DFB）激光器发出的光束被准直成直径7毫米的宽光束，同轴注入由两个凹面镜（曲率半径500毫米）形成的吸收腔（长度200毫米）。经过气体吸收后的光信号通过透镜聚焦到铟镓砷（InGaAs）探测器上进行光电转换。这种光路设计在确保高光学通量的同时，显著降低了对准难度并增强了腔的失配容差。

2.2. 气体吸收线分析

通过HITRAN数据库模拟大气相关浓度下的吸光度光谱，研究人员综合评估了吸收强度和其他气体的干扰效应后，最终选择2003.50 nm（4991.258 cm^-1）作为CO₂检测线，1650.96 nm（6057.079 cm^-1）作为CH₄检测线。这些波段有效避免了H₂O吸收，且共存CH₄的干扰可忽略不计。

2.3. 宽光束腔增强系统稳定性的非近轴迭代射线追踪模型

与传统ABCD矩阵方法相比，非近轴迭代射线追踪模型能够准确捕捉大发散角光束在腔内的包络演化。研究结果显示，在2°发散角下，非近轴迭代模型得到的最大光斑直径为22.307毫米，而ABCD矩阵方法为22.092毫米，差异为0.217毫米。这一比较充分证明，在接近腔稳定性边界或大角度情况下，非近轴迭代射线追踪不仅修正了ABCD矩阵方法固有的高阶误差，还为宽光束腔增强系统的结构设计和优化提供了更可靠的数值基础。

2.4. 光学腔快速气体交换结构的优化设计

为解决宽光束占据显著腔体体积导致的检测路径对气体分布均匀性高度敏感的问题，研究人员设计了对流-扩散协同气路结构。通过增加入口流速和在腔体两侧对称布置多孔网格，该设计实现了径向对流，使气体沿光路快速分布以覆盖吸收区域。仿真表明，主要检测路径内的气体有效替换在1秒内完成，2秒内腔体几乎完全更新，将气体替换时间缩短至原始持续时间的33.33%。

3.2. 大气浓度范围内的测量精度

仪器在CO₂（250-650 ppm）和CH₄（1-3 ppm）的大气相关浓度范围内表现出高测量精度和重复性。在2 ppm CH₄时，平均测量浓度为2.011 ppm，标准偏差为5.05 ppb；在450 ppm CO₂时，平均浓度为450.152 ppm，标准偏差为0.194 ppm。CH₄的测量精度优于0.5%，CO₂的精度优于0.1%，整体精度在测试范围内优于0.5%。

3.3. 仪器长期稳定性

通过使用认证二元气体混合物（CO₂: 425.03 ppm; CH₄: 2.01 ppm）进行的24小时连续测试表明，仪器具有出色的长期稳定性。CO₂初始和最终阶段之间的平均差异为0.198 ppm，标准偏差分别为0.210 ppm和0.187 ppm；CH₄的平均差异可忽略不计（0.005 ppm），标准偏差几乎相同（0.005 ppm和0.006 ppm）。24小时测试期间两种气体的平均浓度差异均保持在单个标准偏差的量级内。

3.4. 响应时间比较和流路优化

实验比较显示，对流-扩散结构实现了3.5秒的T₅₀和5.9秒的T₉₀，显著低于传统侧向入口结构的5.6秒（T₅₀）和16.7秒（T₉₀），分别降至传统值的62.5%和35.3%。这一改进不仅是定量增强，更是移动监测应用的质的飞跃，3.5秒的T₅₀足以准确捕获移动平台运动时遇到的气体羽流的精细结构。

3.5. 仪器检测限

使用Allan偏差方法评估表明，CH₄通道在1秒积分时间下的检测限为13.644 ppb，在128秒时最佳性能达到0.723 ppb；CO₂通道实现1秒时0.258 ppm，在231秒的最佳积分时间达到9.533 ppb。1秒检测限（CH₄ 13.644 ppb，CO₂ 0.258 ppm）证明了其在高频实时监测方面的能力。

3.6. 城市湿地测试数据

2025年7月26日在城市湿地环境中的移动平台部署验证了仪器的现场部署能力和稳定性。系统以1 Hz频率运行，同时记录时间戳、地理位置、CO₂和CH₄浓度，成功捕捉到明显的源-汇动态：靠近主干道的湿地入口处（A点），CO₂达到局部峰值（～431 ppm），而CH₄保持在背景水平（～2.1 ppm）；在植被核心区（B点），CO₂下降至～414 ppm（可能由于光合吸收），而CH₄增加至～2.9 ppm（表明厌氧生产增强）； near D点观察到CH₄水平升高（～3.1 ppm）与广泛植物倒伏相一致，表明在水饱和条件下微生物分解加速。

3.7. 与现有系统的比较

与主流气体传感技术（非分散红外NDIR、可调谐二极管激光吸收光谱TDLAS、多通TDLAS和腔衰荡光谱CRDS）的全面性能比较表明，本研究开发的系统在灵敏度、响应速度和部署灵活性之间实现了最佳平衡。在检测限方面，系统实现CH₄ ～13.644 ppb@1s和CO₂ ～0.258 ppm@1s，显著优于传统NDIR和TDLAS系统，接近高端CRDS水平。在响应速度方面，系统的T₉₀为5.9秒，比MP-TDLAS（29秒）和一些TDLAS系统（55秒）更快，与CRDS（～3.3秒）相当。

本研究通过非近轴迭代射线追踪模型和对流-扩散协同气路的集成设计，有效解决了宽光束腔增强系统中光学稳定性与快速气体交换之间的长期权衡问题。与以往仅关注提高光学灵敏度或小型化的研究不同，这项研究实现了一类新的移动传感技术，在保持高检测精度（CH₄ < 13.644 ppb, CO₂ < 0.258 ppm）的同时实现了快速响应（T₉₀≈ 5.9秒）。该工作在平衡灵敏度、响应速度和现场部署能力方面取得了显著进展，性能优于传统TDLAS和NDIR系统，为移动温室气体监测提供了新的技术途径。

研究结论表明，宽光束腔增强气体监测系统通过理论和结构创新，实现了CO₂和CH₄的高精度、快速响应和稳定检测。非近轴迭代射线追踪模型实现了87.6%的光路效率，为宽光束腔稳定性设计提供了可靠基础。对流-扩散协同气路设计将气体替换时间减少了67%，显著提高了快速浓度瞬变捕获能力。系统在大气浓度范围内表现出优于0.5%的测量精度，最佳检测限达到CH₄ 0.723 ppb（128秒积分）和CO₂ 9.533 ppb（231秒积分）。城市和湿地环境中的现场应用成功捕获了时空气体动态，验证了系统在复杂现场环境中的可靠性。

这项研究全面证明了非近轴迭代模型在腔设计中的有效性以及对流-扩散协同结构的高效率。移动城市-湿地测试提供了高分辨率现场证据，将CH₄空间分布（如倒塌植被中的3.128 ppm峰值）与植被动态联系起来，为研究湿地甲烷生产机制提供了宝贵见解。未来工作将整合微生物活动监测和气象数据，进一步解析碳循环过程和碳源-汇关系。