石墨负载Pt-Pd双金属催化剂在高温乙醇水溶液中催化愈创木酚加氢的性能与结构研究

本研究报道了石墨负载Pt-Pd双金属催化剂在高温乙醇水溶液中对木质素模型化合物愈创木酚的高效加氢性能。通过EXAFS和TEM表征揭示了铂核钯壳结构合金颗粒（平均2.6 nm）的形成机制，该特殊结构使催化剂在无外部氢气条件下实现41%的环加氢产物收率，为生物质衍生化学品可持续生产提供了新策略。

　　

催化剂制备

铂和/或钯金属颗粒通过浸渍法负载于石墨粉（HSAG 300, Timrex）上：使用六水合氯铂酸（H₂PtCl₆·6H₂O）和/或氯化钯（PdCl₂）水溶液作为金属前驱体，随后用硼氢化钠进行液相还原。催化剂命名基于金属含量，例如1Pt-1Pd/G表示石墨负载1 wt%铂和1 wt%钯（铂钯摩尔比1:2）。

愈创木酚加氢反应

在573 K高温下、乙醇水溶液（水:乙醇=1 mL:2 mL）中进行的1小时愈创木酚加氢反应结果显示：石墨载体本身无催化活性，而1Pt/G催化剂虽能产生氢气等气体产物，却对愈创木酚芳香环加氢"束手无策"。相比之下，1Pd/G催化剂成功将愈创木酚转化为2-甲氧基环己酮（NONE）和顺/反-2-甲氧基环己醇（NOLs），展现出独特的环加氢能力。更有趣的是，双金属1Pt-1Pd/G催化剂表现出协同效应，其核壳结构纳米粒子（EXAFS和TEM证实）显著提升了加氢效率。

结论

本研究揭示了以下关键发现：石墨负载铂催化剂（Pt/G）擅长从乙醇水溶液"榨取"氢气，但对愈创木酚芳香环加氢反应"视而不见"；而钯催化剂（Pd/G）则能精准实现芳香环加氢，生成2-甲氧基环己酮和2-甲氧基环己醇。最具突破性的是，铂-钯双金属催化剂（Pt-Pd/G）通过形成铂核钯壳的合金结构，如同给反应装上了"双引擎"，在无外部氢气条件下实现了41%的加氢产物收率，为生物质衍生芳香化合物的绿色转化提供了新范式。