等离子体活化水高效降解水体中聚苯乙烯微塑料:机理解析、生命周期评估与环境安全性研究

【字体: 时间:2025年10月12日 来源:Applied Catalysis B: Environment and Energy 20.3

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  本文系统阐述了等离子体活化水(PAW)技术在2小时内实现81.8%聚苯乙烯微塑料(PS-MPs)降解效率的突破性进展。研究通过原位电子顺磁共振(EPR)/化学探针、发射光谱(OES)与密度泛函理论(DFT)联合验证了•OH引发苯甲位氢提取-过氧化-β断裂的链式降解机理,结合多尺度表征(SEM/FTIR/UV-Vis/TOC/Mw)揭示了从表面粗糙化到低分子产物释放的演化路径。生命周期评估(LCA)显示该技术碳足迹低于光催化和活性炭吸附,技术经济分析(TEA)表明连续流操作与可再生能源可优化成本效益。

  
研究亮点
通过等离子体活化水(PAW)实现水体中聚苯乙烯微塑料(PS-MPs)的高效降解,构建了反应器-分子-系统一体化研究框架。在初始浓度1 g/L条件下,2小时降解效率达81.8%。结合原位电子顺磁共振(EPR)、化学探针与发射光谱(OES)解析气液界面自由基微环境,密度泛函理论(DFT)计算表明•OH引发的苯甲位氢提取-过氧化-β断裂是动力学最优的主链断裂路径。有限元场模拟揭示了针尖高压热点与界面自由基通量的关联性。
结论
本研究提出的一体化框架在2小时内实现81.8%的聚苯乙烯微塑料去除率,同步完成了机理验证、系统性能评估与生态相关性闭环。原位EPR与化学探针、OES共同解析界面自由基微环境;DFT理论支持以羟基自由基(•OH)引发苯甲位氢提取为起点的过氧化-β断裂降解路径;多尺度表征(SEM/FTIR/UV-Vis/TOC/Mw)显示从表面粗糙化到氧化断链的阶段性演化,气相色谱-质谱联用(GC-MS)证实低分子量产物的释放。时序生态毒性测试表明延长处理可降低急性毒性,产出物对小球藻(Chlorella vulgaris)和绿豆(Vigna radiata)毒性较低,部分产物可被微生物利用。生命周期评估(LCA)显示该技术碳足迹低于光催化与活性炭吸附,技术经济分析(TEA)指出连续流操作与可再生能源供电具备成本优势。
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