高效Bi2S3单层光催化剂的结构-性能驱动发现及其太阳能水分解应用

本文通过高通量第一性原理计算，从1038种Bi2S3单层同素异形体中筛选出16种动态稳定结构，其中7种具备适宜能带边缘位置和过电位，可用于全解水。明星材料Bi2S3-IV的太阳能-氢能转换效率（STH）高达20.77%，其结构不对称性诱导的内建电场、低激子结合能和纳秒级载流子寿命共同促进了优异的光催化性能。本研究为二维光催化材料的理性设计提供了新范式。

　　

亮点

适用于光催化全解水的Bi₂S₃同素异形体单层

通过通用结构预测进化晶体学方法（USPEX）从1038种初始结构中筛选出的30种Bi₂S₃同素异形体单层，经过更严格的收敛阈值重新优化。优化后的构型总结于图S1中，所有结构均以4×4×1的超晶胞显示以增强视觉清晰度。仔细检查后，发现三对结构（编号2/3、7/8和13/14）是重复的，因此剩下27种独特的构型用于后续分析，如图S1所示。

计算细节

基于USPEX协议，对Bi₂S₃单层同素异形体进行了结构筛选，共进行了30代，从40个初始结构开始。考虑到P3m1（第156号）和P-3m1（第164号）空间群已在各种A₂B₃型单层中报道，我们将它们作为种子结构包含在内。进化搜索涉及1038个候选结构，所有这些结构都使用VASP进行了几何优化。初始厚度设为7.0 ?。

结论

研究了从1038种同素异形体中筛选出的27种Bi₂S₃单层，以确定用于光催化全解水的高效候选材料。声子色散分析证实了16种结构的动力学稳定性。一种没有带隙的同素异形体（编号21）因其不适合光催化而被排除。对于其余15种半导体单层，基于不对称表面电势提出了四种类型的光催化方案。七种（编号7, 10–13, 15, 和22）[...研究内容继续...]