铈铌混合氧化物催化掺杂提升MgH2储氢动力学研究

本文综述了通过掺杂铈铌混合氧化物（CeNbOx）显著改善MgH2储氢性能的研究。该催化剂使MgH2的起始放氢温度降低87.9°C至209.7°C，在300°C下10分钟释放6.3 wt% H2。表征显示反应过程中原位生成CeH2.53和铌基活性物种（Nb/NbO2/NbH2），通过氧空位协同催化氢分子解离，为高性能储氢材料设计提供了新策略。

　　

Highlight

本研究成功合成铈铌混合氧化物（CeNbO_x）并通过高能球磨与MgH₂复合，显著提升其储氢性能。10 wt% CeNbO_x添加剂使MgH₂起始放氢温度降至209.7°C，较未添加样品降低87.9°C。该复合材料在100°C下5分钟吸收5.2 wt%氢气，300°C下10分钟释放6.3 wt%氢气。透射电镜（TEM）和X射线光电子能谱（XPS）表征表明，在脱氢/加氢过程中原位生成低价态CeH_2.53和铌基活性物种（Nb、NbO₂、NbH₂），这些活性位点可高效促进MgH₂中氢分子的吸附与解离。本研究为开发高性能储氢复合材料提供了有价值的催化剂设计策略。

Section snippets

Chemicals

本研究所有化学试剂均为商业采购，包括草酸铌(V)水合物（C₁₀H₅NbO₂₀·xH₂O, ≥98.0%）、六水合硝酸铈（Ce(NO₃)₃·6H₂O, ≥99.5%）、氧化铈（CeO₂, ≥99.0%）、氢氧化钠（NaOH, ≥96.0%）、五氧化二铌（Nb₂O₅, ≥99.9%）以及氢化镁（MgH₂, ≥99.9%），所有化学品均未进一步纯化。

Sample preparation

采用简易共沉淀法制备混合氧化物CeNbO_x...

Synthesis and testing of CeNbO_x

通过共沉淀法成功制备CeNbO_x混合氧化物，合成示意图见图1a。X射线衍射（XRD）图谱在2θ=28.5°、33.1°、47.5°和56.3°处显示多个衍射峰（图1b），与四方晶系CeNbO_x标准卡片（ICDD No. 01-073-5842）完美匹配。扫描电镜（SEM）图像显示CeNbO_x由多尺寸颗粒组成，形成多孔不规则球形结构（图1c）。放大图像进一步揭示...

Conclusions

成功制备富含氧空位的双金属氧化物催化剂CeNbO_x，并通过高能球磨引入MgH₂体系。实验结果表明，CeNbO_x纳米催化剂因其高催化活性显著提升了MgH₂的储氢性能。BM-MgH₂-CeNbO_x-10的起始放氢温度显著降低至209.7°C，较BM-MgH₂降低87.9°C。该复合材料在300°C下10分钟内释放6.3 wt%氢气...