相控镍铝层状双氢氧化物衍生催化剂实现愈创木酚无氢加氢脱氧高效制备环己醇

《Journal of Catalysis》：Hydrogen-free hydrodeoxygenation of guaiacol using phase controlled NiAl layered double hydroxides-derived catalysts

本研究通过调控NiAl层状双氢氧化物（LDH）的纳米相转化，开发了高分散镍催化剂，实现了甲醇水相重整（APRM）与愈创木酚加氢脱氧（HDO）的串联反应，在无外源氢气条件下获得83.5%环己醇产率，为生物质衍生酚类化合物绿色转化提供新策略。

　　

Highlight

Material

硝酸镍六水合物（Ni(NO₃)₂·6H₂O，≥98.5%）、硝酸铝九水合物（Al(NO₃)₃·9H₂O，≥98%）、尿素、甲醇（99.8%）、环己酮（≥99.5%）、愈创木酚（99%）、2-甲氧基-4-甲基苯酚（98%）、2-甲氧基-4-丙基苯酚（≥99%）、氧化铈（99.9%）、二氧化硅（99.5%）、二氧化钛（≥99.5%）、4-丙基苯酚（99%）、氘代水（99.8 atom% D）和氘代甲醇（99 atom% D）购自Sigma Aldrich。苯酚（99.0%）和氨水溶液（25.0–30.0%）购自三纯化学。氧化镁（95%）...

Structural and morphological characterizations

负载于镍铝混合金属氧化物（NiAl MMO）上的镍催化剂通过镍铝层状双氢氧化物（NiAl LDH）前体的煅烧和还原制备（图2a）。为优化串联APRM与愈创木酚HDO反应的催化活性，通过改变NiAl LDH的煅烧温度调节表面镍金属与酸位点的比例。NiAl LDH的XRD图谱显示出典型水滑石晶体特征（ICDD: 15-0087）...

Conclusion

本研究通过精确调控纳米相分布，成功从NiAl LDH合成了高分散镍催化剂负载于NiAl-MMO载体。我们发现提高煅烧温度导致催化剂表面Ni⁰纳米相浓度增加，而Ni²⁺含量降低。煅烧形成的NiAlO_x相在阻止NiO还原和显著提升愈创木酚转化率方面起到关键作用...