三羟甲基乙烷调控双电层结构实现无枝晶锌负极：一种精准界面工程策略

本研究发现三羟甲基乙烷（TME）添加剂可精准调控锌负极界面双电层（EDL）结构而不影响Zn2+溶剂化鞘，通过选择性吸附实现晶面调控（增强Zn(002)面吸附/减弱Zn(101)面吸附），有效抑制枝晶生长与副反应（如HER）。Zn||Zn对称电池在1 mA cm?2条件下循环寿命达1495小时，为高性能水系锌离子电池（AZIBs）的界面设计提供了新范式。

　　

亮点

三羟甲基乙烷介导的双电层工程为无枝晶锌负极提供了创新解决方案。该添加剂通过精准调控界面结构，在不改变Zn²⁺溶剂化环境的前提下，有效抑制副反应并引导均匀锌沉积。

结果与讨论

为探究双电层结构变化对锌沉积的影响，我们在PZSO电解液中引入TME分子。分子动力学（MD）模拟显示，在PZSO/0.3电解液中，Zn²⁺仍被六个水分子包围形成[Zn(H₂O)₆]²⁺溶剂化结构（图1a、1b）。径向分布函数进一步证实TME未参与Zn²⁺的初级溶剂化鞘，但成功渗透至双电层内层（IHP），取代水分子形成贫水界面。这种结构有效减少了活性水分子接触，显著抑制氢演化反应（HER）和副产物生成。

结论

本研究通过TME添加剂实现了AZIBs中锌负极的可逆沉积/剥离。TME特异性作用于锌负极表面双电层，通过调控Zn²⁺在不同晶面的吸附行为（弱化Zn(101)面吸附、增强Zn(002)面吸附），促进锌离子均匀分布。同时，TME提高锌离子成核过电位，诱导致密无枝晶锌沉积，为下一代高性能AZIBs的电解质设计提供了新思路。