弱电流触发CoFeNi层状双氧化物/活性炭颗粒电极协同活化过硫酸盐的高效降解机制研究

本研究发现弱电流（1-5 mA/cm2）辅助CoFeNi层状双氧化物（LDO）负载活性炭（AC）颗粒电极可高效活化过一硫酸盐（PMS），10分钟内完全降解二嗪农（DIA），速率常数达0.42 min-1。阴极还原反应促进金属价态循环，协同产生自由基/非自由基活性物种，AC载体有效抑制金属溶出。该三维电催化体系为持久性有机污染物治理提供了高效低耗新策略。

　　

亮点

材料表征显示CoFeNi-LDH呈现促进过硫酸盐（PS）活化的规则球形层状结构，经煅烧形成的LDO/AC复合材料成功负载金属活性位点，X射线衍射（XRD）图谱证实层状双氢氧化物（LDH）向层状双氧化物（LDO）的转化。

材料表征

通过扫描电镜（SEM）和能谱映射（EDS）观察材料形貌与元素分布。图1(a)显示活性炭（AC）表面相对光滑，而图1(b)和附图S1中CoFeNi-LDH呈现由层状结构组成的规则球形，该形貌被证实有利于PS活化。LDO（通过LDH煅烧获得）成功负载于AC表面，XRD图谱（图1(c)）显示LDH特征峰消失并出现LDO特征峰，证明成功合成LDO/AC。傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）进一步证实金属-氧键的形成及Co²⁺/Co³⁺、Fe²⁺/Fe³⁺、Ni²⁺等多价态金属共存。

结论

本研究开发了一种集成LDO/AC颗粒电极与电化学过硫酸盐（PS）活化的新型三维电催化体系，同步解决了传质限制、能耗高和催化剂稳定性差三大难题，通过持续价态循环与界面电子转移实现了难降解碘化造影剂（ICMs）的快速去除。实验表明DIA可在10分钟内完全降解，体系展现出优异的重复使用性和低金属溶出特性。

作者贡献声明

梁颖：资金获取；李洪祥：数据整理；王昌斌：形式分析；张树鹏：资金获取与形式分析；邱金丽：方法论；李爱民：资金获取；李宝菊：方法论；宋海鸥：资金获取；杨绍贵：方法论；何欢：资金获取；韩春晓：方法论；李佳荣：数据整理；赖倩：数据整理；周恬恬：形式分析。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本研究的已知竞争性财务利益或个人关系。

致谢

感谢国家自然科学基金（编号51778281、52270072、22406090）、江苏省重点研发计划（BE2021720、BE2023820）、江苏省自然科学基金（BK20240596）等项目的资助支持。