阶梯型异质结构设计：羟基锡酸锌/二氧化钛（ZST）在增强气态苯光催化氧化中的性能与电荷转移机制研究

本研究创新性地构建了阶梯型（S-scheme）ZnSn(OH)6/TiO2异质结光催化剂（ZST），通过高效电荷分离与界面电子转移机制，显著提升对气态苯的光催化氧化（PCO）效率，为芳香族挥发性有机物（VOCs）的治理提供了新型催化系统设计策略。

　　

Highlight

挥发性有机化合物（VOCs）作为沸点低于260°C的室内空气污染物，对环境和健康构成显著风险。其中苯被美国环境保护署列为A类致癌物。光催化氧化（PCO）技术因其温和的操作条件（环境温度）和环境友好性（最终产物为水和二氧化碳），被认为是苯消除的有前景策略。

Chemicals and reagents

所有化学品包括氯化锌（≥98%）、五水合四氯化锡（98%）、氢氧化钠（≥97%）和甲醇（≥99.9%）均采购自Sigma-Aldrich（美国密苏里州圣路易斯）。P25 TiO₂（≥99.5%）购自Evonik Industries AG（德国埃森）。空气（99.999%）、氮气（N₂, 99.999%）和苯气态初级标准（GPS, 500 ppm）钢瓶由韩国Green Gas有限公司提供。

Structural and compositional characterization

深入了解异质结光催化剂的结构、组成和界面性质对于阐明其电荷转移动力学和光催化性能至关重要。因此，需要进行物理化学和光电表征以验证异质结形成、确认能带对齐并评估电荷分离效率。这些见解对于合理设计和开发高效光催化剂至关重要。

Photocatalytic benzene removal performance of ZST photocatalysts

首先使用苯的去除效率（RE）结果评估了ZS与T之间异质结形成对PCO效率的影响（图7a）。采用动力学指标（如CADR、SCADR、r₁₀和r_max）和量子产率（QY）/时空产率（STY）对ZST的光催化性能进行了详细评估（表1）。负载ZST的空气净化器在紫外照射下运行90分钟后苯RE达到100%，而单独使用T和ZS的RE分别为81.6%和35.3%。

The degradation pathways and mechanisms of benzene

为了进一步研究苯PCO的反应机制，采用了先进表征技术。利用原位漫反射傅里叶变换红外光谱（DRIFTS）探索了苯在测试光催化剂表面在空气中和紫外照射下的反应路径（图8a-c）。在ZS的DRIFTS光谱中（图8a），1655 cm^-1处的特征带（苯分子的C=C伸缩和芳环振动）反映了苯吸附。1590和1490 cm^-1处的吸收带归属于芳环振动，表明苯分子通过π-π相互作用吸附在催化剂表面。

Conclusions

本研究证明了ZST S型光催化剂在室温（RT）下去除苯的有效性。在紫外光照射下，ZST在90分钟内表现出100%的最高RE，比其起始组分T和ZS分别高出18.4%和64.7%。此外，ZST具有最高的CADR（1.71 L min?1）、SCADR（17.14 L min?1 g?1）、r??（21.94 μmol g?1 h?1）、r_max（6.67 μmol g?1 h?1）、表观量子产率（AQY, 6.08 × 10^-3%）和质量归一化表观量子产率（MAQY, 6.08 × 10^-4 molecule photon?1 mg?1），进一步证明了其卓越的光催化性能。