基于铼单晶横向塞贝克效应的高温热流传感器研究

本研究针对极端高温环境下热流测量的技术难题，开发了一种基于铼单晶横向塞贝克效应（TSE）的高温热流传感器。通过采用耐高温合金和陶瓷材料，传感器可在超过1000°C环境下稳定工作。实验表明，传感器响应度随温度升高从室温的1.3 μV/(W/cm2)单调变化至500°C的-3.2 μV/(W/cm2)，且与理论预测吻合良好。该设计为航空航天、能源等领域的高温热管理提供了可靠的测量解决方案。

　　

在航空航天、材料生产和能源发电等尖端技术领域，设备经常需要承受500°C至超过1000°C的极端高温环境。准确测量这些极端环境下的热流密度，对于研究高温流动现象、评估热防护系统性能以及监测系统健康状态至关重要。然而，传统的热流传感器往往存在明显的局限性：其最高工作温度通常低于200°C，并且需要嵌入在周围结构中的主动或被动冷却系统来维持正常运作。这些限制严重阻碍了它们在高温环境下的应用，因此，开发能够耐受极端条件的新型热流传感器成为一项紧迫的技术需求。

为了突破这一瓶颈，研究人员将目光投向了横向塞贝克效应（Transverse Seebeck Effect, TSE）。与基于两种不同材料结区的传统塞贝克效应（Conventional Seebeck Effect, CSE）的 thermopile（热电堆）型传感器不同，TSE是一种存在于各向异性热电材料中的现象。当在这种材料内部诱导出温度梯度时，会产生一个与温度梯度方向正交的电压。TSE传感器的优势在于仅需单一 transducer（换能器）材料即可产生电压输出，并且所有电学连接都可以集成在换能器的冷端，从而避免了焊点或焊料接头暴露在最热区域，使得传感器结构更加坚固，与极端环境具有更好的兼容性。

在此背景下，美国马里兰大学航空航天工程系的Kenneth McAfee、Peter B. Sunderland和Oded Rabin在《Sensors and Actuators Reports》上发表了他们的研究成果。他们成功开发并表征了一种利用元素铼（Re）单晶中的横向塞贝克效应的高温热流传感器。该传感器采用了与超过1000°C高温兼容的难熔合金和陶瓷材料，旨在为高温应用提供一种鲁棒、可靠的热流测量方案。

研究人员在开展此项研究时，主要运用了以下几个关键技术方法：首先是传感器设计与制备，他们利用铼单晶 prismatic（棱柱形） transducer，结合耐高温陶瓷外壳和钨铼合金导线，构建了传感器核心单元；其次是理论建模与预测，基于TSE理论公式，结合铼材料随温度变化的 Seebeck coefficient anisotropy（塞贝克系数各向异性, ΔS = S_CP - S_IP）和 thermal conductivity（热导率, k）等文献数据，对传感器的温度依赖性 responsivity（响应度, C_TSE）进行了预测和不确定性分析；第三是高温校准实验，他们使用一个温度可控的校准设施，采用 transfer calibration（传递校准）技术，将待测TSE传感器与一个经过校准的参考 Schmidt-Boelter 热流传感器在相同热流下进行对比，从而在室温至500°C的温度范围内对传感器响应度进行了精确表征；第四是瞬态响应表征，通过让传感器承受 step change（阶跃变化）和 sinusoidal（正弦）热流，并使用激光和光电二极管等设备，评估了传感器的动态响应特性，包括 time constant（时间常数, τ_s）和 amplitude–frequency-response（幅频响应, AFR）；最后是空间响应映射，他们采用激光扫描技术，通过一个聚焦的激光点在传感器表面进行扫描，探究了传感器对 localized heating（局部加热）的响应，从而区分了TSE和CSE的相对贡献。

2. Sensor operating mechanism

研究团队首先阐明了传感器的工作原理。横向塞贝克效应发生在各向异性单晶中，当其主要晶轴相对于诱导温度梯度的方向倾斜时，会产生一个横向电压。对于本研究中的铼传感器，其输出电压与吸收的热流密度成正比，比例系数（即响应度）取决于铼单晶的塞贝克系数各向异性（ΔS）、热导率（k）、 transducer 的有效长度（L）以及晶体取向角（θ）。理论分析表明，由于铼的ΔS随温度变化显著（从25°C的1.5 μV/K降至1000°C的-8.3 μV/K），传感器的响应度也必然表现出强烈的温度依赖性。

3. Heat flux sensor design and fabrication

在传感器设计与制备方面，研究人员构建了一个紧凑的传感器模块。该模块包含两个棱柱形铼单晶 transducer，其晶体取向角θ为-π/4。这些 transducer 被封装在96%氧化铝陶瓷外壳中，并使用高温水泥固定。电气连接采用钨铼合金导线，并通过点焊方式连接在 transducer 的背侧（靠近热沉的一端）。传感器前表面涂覆了高温黑漆以增强吸热能力。整个传感器还集成了四个辅助K型热电偶，用于监测 transducer 和导线连接点附近的温度。两个铼 transducer 以2倍旋转对称的方式串联连接，这种设计有助于抵消由不均匀温度梯度引起的传统塞贝克效应电压，使输出主要反映横向塞贝克效应。

4. Predicted responsivity

在实验之前，研究团队基于传感器结构参数和铼的已知热电输运性质，对传感器的响应度进行了理论预测。预测结果显示，传感器的响应度在25°C时为1.3 μV/(W/cm²)，随着温度升高，其值单调递减，并在275°C附近由正变负，在500°C时达到-3.2 μV/(W/cm²)，在1000°C时预计将进一步增至-7.4 μV/(W/cm²)。预测结果还给出了考虑各参数不确定度后的响应度上下边界，为后续实验结果的比对提供了基准。

5. Temperature-dependent sensor calibration

研究人员在室温至500°C的温度范围内，以大约100°C为间隔，对传感器的响应度进行了实验标定。结果表明，在恒定温度下，传感器的电压输出与吸收的热流呈良好的线性关系。传感器的响应度随温度变化趋势与理论预测基本一致：从室温的1.3 μV/(W/cm²)开始，随着温度升高而单调下降（绝对值增大），在300°C时符号由正转负，在500°C时达到-3.2 μV/(W/cm²)。经过初次高温（500°C）暴露后，传感器响应度发生了一次稳定的偏移，后续的重复标定显示出良好的重现性。分析表明，这种偏移可能与传感器内部因热循环导致的微小结构变化，进而引起 lateral temperature gradient（横向温度梯度, ΔT_L）变化，并由此产生额外的传统塞贝克效应电压贡献有关。

5.1. Analysis of the sensor’s temperature-dependent responsivity

对标定结果的深入分析指出，实验测得的响应度与理论预测在高达400°C时吻合良好，且所有数据点都落在预测的不确定度边界内。在首次暴露于500°C后观察到的响应度系统性负偏移，被归因于传感器内部横向温度分布（ΔT_L）的微小但持久的变化。这种变化导致了传统塞贝克效应产生了一个额外的负电压，叠加在横向塞贝克效应电压上，使得总响应度更负。这凸显了在实际传感器中，尽管设计上力求对称以抵消传统塞贝克效应，但微小的不对称性仍可能对输出产生影响，尤其是在传统塞贝克系数各向异性较小的材料（如室温下的铼）中。

6. Transient response

为了评估传感器对动态热条件的响应能力，研究团队在室温下对其瞬态特性进行了测试。

6.1. Step heat flux

通过让传感器承受激光产生的阶跃热流，研究人员测得传感器的阶跃响应时间常数（τ_s，即达到稳态电压63.2%所需的时间）为0.4 ± 0.05秒。这表明传感器能够相对较快地响应热流的突然变化。

6.2. Amplitude frequency response

进一步地，通过让传感器承受不同频率的正弦热流并测量其输出信号的衰减情况，研究人员绘制了传感器的幅频响应曲线。结果表明，传感器在0.1 Hz以下的热流频率范围内响应幅度基本无衰减，其-3 dB截止频率在0.5至1 Hz之间。通过一阶系统模型拟合，得到其幅频响应时间常数（τ_AFR）约为0.15秒。

6.3. Analysis of the sensor’s transient response

与之前报道的类似TSE传感器（时间常数约4.4秒）相比，本研究中的传感器响应速度快了一个数量级。这主要归因于将 transducer 更靠近传感器表面放置，并去除了先前设计中存在的热扩散部件。分析认为，传感器正面的薄水泥层是限制其响应速度的主要热惯性源。理论估算表明，若进一步优化（如减薄或移除保护涂层），传感器的响应时间有望缩短至0.03秒量级，但这需要权衡其对环境（如氧化）的耐受性和使用寿命。

7. Sensor response to localized heating

通过激光扫描技术，研究人员绘制了传感器表面对局部点热源的电压响应图谱。结果显示，电压分布呈现出叠加在整体正电压背景上的交替高低象限特征。这些极值点位于 transducer 和导线连接点附近，是由局部加热引起的横向温度梯度所产生的传统塞贝克效应电压贡献造成的。当激光位于传感器中心时，横向塞贝克效应贡献最大，而传统塞贝克效应贡献最小，此时测得的电压为0.46 μV，远低于由传统塞贝克效应主导的局部极值点电压（3.1 μV 和 -2.6 μV）。这进一步证实了使用两个对称排列的 transducer 对于抑制非均匀热场下传统塞贝克效应干扰的重要性。

8. Conclusions

本研究成功开发并验证了一种基于铼单晶横向塞贝克效应的高温热流传感器。该传感器采用全耐高温材料构建，具有良好的高温适应性。实验证实，其响应度随温度变化与基于材料特性的理论预测相符，且在高温暴露后性能稳定。传感器具有较快的响应速度（时间常数0.4秒），能够分辨高达0.1 Hz的动态热过程。研究还揭示了传感器内部可能存在的传统塞贝克效应贡献及其影响因素。这项工作表明，利用铼等难熔金属单晶的横向塞贝克效应是构建适用于极端环境的高性能热流传感器的有效途径。传感器设计具有灵活性，可通过调整 transducer 厚度和封装形式来优化响应时间或最高工作温度，以满足不同应用场景的特定需求，在航空航天推进系统、高温材料加工和先进能源系统等领域具有广阔的应用前景。