金属有机框架衍生新型金属硫化物(KCoZnS)纳米片:一种高效铯离子捕获剂及其环境修复应用
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时间:2025年10月15日
来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.2
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本工作报道了一种由双金属MOF(金属有机框架)衍生的K+导向层状金属硫化物(KCoZnS)纳米片,其在酸性介质中实现了对Cs+的快速、高选择性捕获。该材料展现出卓越的离子交换容量(qe ≈ 400 mg/g)、高去除率(~93%)及优异分布系数(3.09×104 mL/g),并兼具良好的稳定性和抗辐照性。研究通过XRD、XPS、EDS及DFT(密度泛函理论)计算揭示了Cs+与S2?的软-软相互作用机制,为放射性铯污染治理与资源回收提供了新材料与策略。
KCoZnS的逐级制备策略如图1(a)所示:首先在室温有机介质中合成ZIF-8晶体作为种子,再在含2-甲基咪唑(2-MIm)和Co2+的新鲜溶液中通过外延生长形成层状双金属MOF(MLF),最终经硫化处理转化为具有分级形态的二维CoZnS纳米片(NSs),并进一步导向形成K+插层的KCoZnS离子交换剂。该材料具有高孔隙率与大比表面积,实现了对Cs+的高效捕获。
我们开发了一种通过可控硫化从双金属Co/Zn-MOF前体制备K+导向层状CoZn硫化物(KCoZnS)的策略,借助定制的层间距和软路易斯碱位点实现了对Cs+的选择性吸附。对照实验证实K2S6起三重关键作用:作为硫源实现完全转化、提供K+以扩大层间距、以及作为蚀刻剂创造KCoZnS层缺陷。KCoZnS在宽pH范围和辐照条件下均表现出优异的Cs+去除性能,为放射性核素处理提供了新材料平台。
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