氢键调控MOF-808晶体-玻璃复合膜实现高效乙烷/乙烯分离

本文报道了一种通过后合成修饰获得含氮功能化MOF-808材料（MOF-808-Bzz），并利用熔融淬火法制备晶体-玻璃复合膜（CGC）的新策略。该膜通过MOF-808-Bzz晶格中氮位点与玻璃基质中磷氧基团间的氢键作用增强界面相容性，在混合气（C2H6/C2H4=50:50）条件下实现C2H6渗透率17,735.3 barrer、选择性5.14的优异性能，为开发高性能反向选择性分离膜提供了新思路。

　　

Section snippets

Materials

ZrOCl₂·8H₂O（98%）、1,3,5-苯三甲酸、5-苯并咪唑羧酸（Bzz, C₈H₅N₂O₂, 98%）、吲哚-5-羧酸（Ind, C₉H₆NO₂, 98%）、1H-吲唑-5-羧酸（Izo, C₈H₅N₂O, 97%）、Zn(OAc)₂·2H₂O（99%）、甲醇、二氯甲烷、甲酸（CH₂O₂）、磷酸（H₃PO₄）、二甲基亚砜（DMSO）、DMF和丙酮购自阿拉丁生化科技有限公司。5,6-二甲基苯并咪唑购自伊诺凯科技股份有限公司。

Synthesis of Zn-P-dmbIm

Zn(OAc)₂·2H₂O

Characterizations of MOF-808, MOF-808-Bzz, MOF-808-Ind, and MOF-808-Izo

在制备CGC膜前，我们对MOF-808及其衍生物晶体的结构、孔径分布、热稳定性和气体吸附性能进行了系统研究。MOF-808晶体的XRD图谱与模拟谱高度吻合，主要衍射峰出现在2θ = 4.4°、8.3°、8.7°、10.0°和10.9°（图2(a)）。此外，XRD图谱显示三种功能分子修饰的MOF（MOF-808-Bzz、MOF-808-Ind和MOF-808-Izo）晶体......

Conclusion

由于C₂H₆和C₂H₄分子动力学直径接近，存在缺陷的膜层会影响气体筛分效果。本工作以晶体MOF-808和MOF-808-Bzz为填料，将其均匀掺杂到Zn-P-dmbIm玻璃基质中，经熔融淬火后可良好结合形成具有优异相容性的CGC膜。这得益于玻璃基质中的磷酸基团易与MOF-808-Bzz晶体中的氮原子形成氢键，从而显著提升界面相容性......