突破实际废水中Cr(VI)与抗生素的氧化还原困境：界面电荷调控机制及其规模化应用

本文创新性地提出界面电荷调控策略，成功构建了PI/MIL-100(Fe) S型异质结催化剂。该催化剂通过界面电场（0.38 eV势垒）和S型电荷转移路径协同增强载流子分离，在实际规模化废水处理中实现四环素降解和Cr(VI)还原效率分别提升29倍和18倍，并在高盐度、宽pH范围等复杂环境下保持>90%去除率。1000升连续流系统验证了其工程可行性，生命周期评估显示其全球变暖潜能比传统Fenton工艺降低40%。

　　

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材料与表征

关于材料、表征和光电化学测试的详细信息列于文本S1-10中。

催化剂制备

将均苯四甲酸二酐（2.18克）和三聚氰胺（0.84克）在研钵中手动研磨混合。随后将混合物在325°C下煅烧4小时。得到的固体用甲醇清洗并在60°C真空干燥获得聚酰亚胺（PI）。对于PM的制备，将PI和MIL-100(Fe)粉末以1:1、1:2、1:5、1:10和1:20的不同摩尔比混合。混合物经过球磨处理以形成紧密耦合的界面。

催化剂的形貌与结构表征

催化剂材料的合成过程如图1a和图S1所示。如图1b所示，纯MIL-100(Fe)呈现出定义清晰的八面体或多面体结构，表面光滑，粒径在0.6-1微米范围内，与先前报道一致。聚酰亚胺（PI）的扫描电子显微镜（SEM）图像（图S2）显示出不规则的块状结构，平均粒径约为600纳米。从图1c可以观察到，PI均匀地分散在MIL-100(Fe)的表面，形成了紧密的异质结结构，这有利于高效的界面电荷传输。

结论

总之，通过一种可规模化的球磨策略成功制备了PM异质结光催化剂，促进了MIL-100(Fe)和PI之间高度集成界面的形成。强界面耦合诱导产生了显著的内部电场，显著抑制了电荷载流子复合并增强了光催化氧化还原活性。S型异质结的生成及其相关的电荷转移路径被明确证实，界面电场（0.38电子伏特的电势降）和S型电荷转移路径共同增强了载流子分离。这项工作为设计氧化还原调制的异质结以实现可持续废水处理提供了一种可行的策略。