原位配位空穴传输层策略实现高性能可扩展钙钛矿太阳能电池

本刊推荐：针对自组装单分子层(SAM)基空穴传输层(HTL)存在的界面粘附弱、薄膜均匀性差和稳定性不足等问题，研究人员开展了原位SAM锚定NiOx的集成HTL策略研究。该策略通过Na2O2预处理诱导NiOx表面羟基化，采用热注入法实现2PACz分子的原位配位，显著提升了分子有序性、能级对齐和电荷提取效率。最终实现了26.02%的冠军效率(0.0655 cm2)，并在749.276 cm2大面积模块中获得20.21%的认证效率，同时通过了IEC 61215-2-2021三项关键可靠性测试，为钙钛矿太阳能电池(PSCs)的商业化应用提供了可靠路径。

　　

在光伏技术快速发展的今天，钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其高效率和低温制备优势成为研究热点，特别是p-i-n结构器件更展现出巨大的商业化潜力。然而，制约其大规模应用的关键瓶颈在于空穴传输层(HTL)的制备——传统自组装单分子层(SAM)基HTL存在界面粘附力弱、薄膜均匀性差以及大面积沉积不一致等问题，导致器件性能不稳定和寿命缩短。这些缺陷就像隐藏在精美壁画下的裂缝，随时可能引发整体结构的崩塌。

为了破解这一难题，西安交通大学董华教授团队在《Nature Communications》发表了一项创新研究，提出了一种原位配位的集成HTL策略。该策略巧妙地在NiO_x合成过程中同步完成SAM分子的锚定，如同为钙钛矿电池构建了更加坚固和高效的"电荷高速公路"。

研究团队采用了一系列精密的实验方法：首先通过Na₂O₂预处理诱导NiO_x表面羟基化，随后利用热注入法实现[2-(9H-咔唑-9-基)乙基]膦酸(2PACz)分子的原位配位。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、开尔文探针力显微镜(KPFM)等技术系统表征了材料性质，并采用空间电荷限制电流(SCLC)和热导纳谱(TAS)等手段评估了器件性能。大面积模块制备采用slot-die涂覆技术，稳定性测试严格遵循ISOS标准和IEC 61215-2-2021协议。

表面羟基化预处理优化NiO_x纳米颗粒

研究团队通过Na₂O₂处理成功实现了NiO_x表面的羟基化修饰。透射电子显微镜(TEM)显示，经过处理的H-NiO_x纳米颗粒尺寸从9纳米减小至6纳米，且分散性显著改善。傅里叶变换红外光谱(FTIR)证实了表面-OH基团的增加，而XPS分析进一步表明Ni³⁺/Ni²⁺比例提高，有利于增强HTL的电导率。

原位配位实现集成HTL构建

与传统分步制备方法不同，研究人员创新性地将2PACz分子在NiO_x合成过程中进行原位锚定。KPFM测试显示，集成2PACz-NiO_xHTL的表面电位分布更加均匀，表明SAM分子实现了完全覆盖。电导率测试表明集成策略使HTL电导率显著提升，UPS能级分析显示其价带顶(VBM)下移至-5.45 eV，与钙钛矿层的能级匹配更佳。

底部界面结晶动力学优化

通过环氧树脂辅助剥离技术，研究人员首次实现了从底部界面直接观察钙钛矿结晶行为。扫描电镜(SEM)显示，基于集成HTL的钙钛矿薄膜晶粒更大且更均匀，PbI₂析出被有效抑制。GIWAXS分析进一步证实，集成策略促进了标准α相钙钛矿的形成，界面非辐射复合显著降低。

光伏性能与稳定性突破

器件测试结果表明，基于集成HTL的PSCs实现了26.02%的冠军效率(0.0655 cm²)，开路电压(V_oc)达1.189 V，填充因子(FF)为83.98%。更重要的是，大面积模块在23.25 cm²、87.45 cm²和749.276 cm²活性面积下分别获得22.80%、21.45%和20.21%的效率。稳定性方面，器件在ISOS-L-3条件下1000小时后保持91%初始效率，在ISOS-D-3条件下500小时后保持88%初始效率。

商业化应用验证

研究团队进一步验证了该策略的商业化潜力。749.276 cm²封装模块成功通过IEC 61215-2-2021标准中的三项关键测试：户外暴露(MQT 08)、紫外预处理(MQT 10)和湿热操作寿命(MQT 13)测试。这表明集成HTL策略不仅能提高效率，更能满足工业化生产的可靠性要求。

这项研究通过创新的原位配位策略，成功解决了SAM基HTL在大面积钙钛矿太阳能电池中的应用瓶颈。该策略不仅显著提升了器件效率和稳定性，更通过简化制备工艺为工业化生产铺平了道路。研究结果表明，集成HTL策略能够同时优化界面粘附、分子有序性和电荷传输性能，为实现高效、稳定、大面积的钙钛矿光伏器件提供了可靠的技术路径。这一突破性进展将加速钙钛矿太阳能电池从实验室走向商业化应用的进程，对推动可再生能源技术的发展具有重要意义。