芳香化程度调控生物炭电子交换容量通过超氧化物衍生单线态氧介导过硫酸盐活化降解萘普生的机制研究

本研究系统阐明了热解温度对咖啡渣(HCBCs)和核桃壳(HWBCs)衍生异相生物炭催化剂芳香化程度的影响，发现高度芳香化结构可显著提升电子交换容量(EEC)，进而通过电子转移介导的过硫酸盐(PDS)活化途径高效生成超氧化物衍生单线态氧(1O2)。HCBC800/PDS体系展现最优降解性能（80.9%），揭示了非自由基途径中1O2主导的亲电脱羧反应机制，为碳基材料设计及其在水体药物污染治理中的应用提供新视角。

　　

^•O₂^–衍生的¹O₂生成途径

通过异相生物炭催化剂电子转移介导的过硫酸盐(PDS)活化实现萘普生(NPX)降解：芳香化程度对电子交换容量(EEC)的影响

结论

HCBCs和HWBCs通过电子转移介导PDS活化降解NPX的性能高度依赖于其EEC值，该值受芳香结构而非物理性质的影响。HCBC800/PDS体系中，由•O₂^–衍生的¹O₂通过亲电脱羧反应主导了NPX的降解。尽管部分NPX降解中间体表现出更高的生物蓄积潜力和致突变性，但大多数中间体对水生生态系统的危害性较低。

结论

NPX通过HCBC800/PDS体系的降解性能主要受其EEC值调控，该容量值受芳香结构影响远大于物理性质。体系内由•O₂^–衍生的¹O₂通过电子转移介导的PDS活化生成，并经由亲电脱羧途径实现NPX降解。需注意的是，部分NPX降解中间体虽显示出增强的生物蓄积性与致突变性，但绝大多数中间体对水生生态系统具有更低生态风险。