通过p区元素掺杂打破Au(332)表面CO2还原线性标度关系的分层回归模型研究

《Catalysis Today》：Breaking the Linear Scaling Relationship in CO 2 Reduction by p-Block Doping at Au(332) Surface

本文推荐一种分层回归模型（Hierarchical Regression Modeling），通过按温度升序排列子集（sequential hierarchical models）训练，显著提升氨分解（NH3 decomposition）制氢（H2 formation rate）高温预测精度。该模型有效捕捉反应温度与催化性能间的非线性关系，为异相催化（heterogeneous catalysis）数据库的复杂特性建模提供新策略。

　　

Highlight

数据库构建

我们从43篇文献中收集了氨（NH₃）分解催化剂及其催化性能数据，用于构建分层模型数据库。这些催化剂包含活性金属、助催化剂以及金属氧化物或碳载体。

回归算法选择与特征重要性分析

为了解所构建的氨分解催化剂数据库的全貌，我们基于不同催化剂组分进行了统计分析。数据库涵盖九种活性金属（Ru, Ni, Co, Fe, Mo, Ir, Rh, Pd, Pt）和九种助催化剂元素（K, Cs, Na, La, Ce, Y, Ca, Ba, Li）。值得注意的是，在文献中，Ru和Ni以及K和Cs分别是使用频率最高的活性金属和助催化剂。Ni和Cs在催化性能上表现出更宽的范围。

结论

在本研究中，我们开发了基于反应温度子集的分层回归模型，用于预测氨分解中高反应温度下的氢气（H₂）生成速率。特征重要性分析证实反应温度显著影响催化性能。我们使用XGBoost算法构建了顺序、随机和逆序分层回归模型，以及一个非分层模型。基于温度升序子集训练的顺序分层模型表现出最高的预测精度。