工作场所化学物质暴露与成人哮喘之间的全外显子组关联及多重暴露风险:个性化环境与基因研究(PEGS)
《Environmental Research》:Exposome-wide associations and polyexposure risks of workplace chemical exposures on adult asthma: The Personalized Environment and Genes Study (PEGS)
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时间:2025年10月15日
来源:Environmental Research 7.7
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该工作制备了新型可见光驱动复合光催化剂Au@UiO-67/MIL-101(Fe)/g-C3N4,通过溶热法构建双Z型异质结结构,30分钟内对阿奇霉素和头孢噻肟降解率分别超过99.6%和98.6%,显著优于单一组分。机理研究表明羟基自由基和超氧自由基协同作用,并通过EPR和EIS证实了电荷分离机制。研究为MOF基光催化材料设计提供了新思路。
这项研究提出了一种新型的复合光催化剂,专门用于在可见光照射下降解抗生素。这种材料是一种二元金属有机框架(MOF),即Au@UiO-67/MIL-101(Fe),通过溶剂热合成法与g-C3N4纳米片结合,成功构建了双Z型UiO-67/MIL-101(Fe)/CN异质结。该催化剂在可见光下表现出极高的光催化效率,能够在30分钟内消除超过99.6%的阿奇霉素和98.6%的头孢曲松。这些性能指标超过了该催化剂各个组分单独使用时的效果。
抗生素在现代医疗中的广泛应用,使其成为一种重要的环境污染物。随着抗生素的广泛使用,它们不仅在医疗废物中出现,还在工业废水和农业灌溉水中被检测到。这种污染对生态系统和人类健康构成了严重威胁,因为它可能导致抗生素耐药基因的传播,进而影响公共卫生安全。因此,寻找有效的抗生素去除技术成为环境科学领域的研究重点。
传统的抗生素去除方法,如生物降解、化学氧化和吸附,虽然在某些情况下有效,但存在成本高、稳定性差和回收困难等问题。这使得研究人员转向更先进的技术,例如光催化降解。光催化是一种利用光能激活催化剂,使其产生具有强氧化能力的活性物质,从而分解污染物的方法。这种方法具有成本低、操作简便、环境友好等优点,特别适合在自然光照条件下进行。
光催化效率受到多种因素的影响,包括催化剂的结构设计、材料的能带结构以及反应条件等。近年来,研究者们通过调控催化剂的组成和暴露晶面,进一步提升了其性能。例如,通过选择性暴露具有高催化活性的晶面,可以增强光生电子-空穴对的分离效率,提高反应活性。同时,通过构建异质结,可以促进电荷的迁移,从而提升整体的催化性能。
金属有机框架(MOF)因其独特的结构和性能,被广泛认为是光催化降解有机污染物的理想材料。MOF具有高孔隙率和大比表面积,这为反应物的吸附和产物的扩散提供了良好的条件。此外,MOF的高度可调性使其能够根据不同的应用需求进行结构优化,从而提升光吸收能力和电荷分离效率。许多MOF材料,尤其是基于锆(Zr)的MOF,表现出优异的化学稳定性,这使得它们在恶劣环境下仍能保持活性,具备良好的可重复使用性。
在本研究中,研究人员设计了一种三元光催化剂,即Au@UiO-67/MIL-101(Fe)/g-C3N4。这种结构结合了MOF-on-MOF的支架、具有等离子体效应的金纳米颗粒(Au NPs)以及g-C3N4纳米片。通过溶剂热合成法,研究人员成功地将Au@UiO-67晶体生长在MIL-101(Fe)表面,随后将g-C3N4纳米片沉积在Zr-on-MIL-MOF表面,形成了双Z型异质结。这种设计不仅优化了电荷的迁移路径,还增强了活性氧物种的生成,从而显著提升了光催化效率。
在实验过程中,研究人员采用了多种方法来验证该催化剂的性能。例如,通过对比实验,研究了不同组分的组合对光催化效果的影响。结果表明,g-C3N4纳米片的结合和金纳米颗粒的沉积都对催化剂的性能有显著提升作用。此外,研究还通过自由基捕获实验和电子顺磁共振(EPR)分析,揭示了该催化剂在降解抗生素过程中产生的主要活性物质,即羟基自由基(•OH)和超氧自由基(•O2^-)。这些活性物质在降解过程中起到了关键作用,进一步支持了该催化剂的高效性。
该研究的创新点在于构建了一种双Z型异质结结构,这种结构能够有效地促进电荷的分离和传输,从而提高光催化效率。传统的Z型异质结通常只能实现单向的电荷转移,而双Z型结构则通过两层异质结的协同作用,实现了更高效的电荷分离和活性氧物种的生成。这种设计不仅提高了催化剂的降解能力,还增强了其在实际应用中的稳定性。
在实际应用中,这种新型催化剂可以用于处理含抗生素的废水,尤其是在医院、制药厂和农业灌溉水等场景中。由于抗生素在水体中的残留时间较长,且容易通过食物链富集,因此高效的去除技术对于保护环境和人类健康至关重要。该催化剂的高效率和稳定性使其成为处理抗生素污染的一个有前景的解决方案。
此外,该研究还强调了材料设计在光催化中的重要性。通过合理选择和组合不同的材料,可以构建出具有特定功能的复合结构,从而满足不同的应用需求。例如,金纳米颗粒的引入不仅提升了催化剂的光吸收能力,还通过等离子体效应增强了电子的迁移速率。而g-C3N4纳米片的使用则进一步扩展了催化剂的光响应范围,使其能够更有效地利用可见光。
为了确保催化剂的性能,研究人员还进行了系统的表征和测试。这些包括对催化剂的结构、形貌、化学组成以及光催化性能的分析。通过这些实验,研究人员能够全面了解催化剂的工作机制,并为后续的优化和应用提供科学依据。
总的来说,这项研究不仅为抗生素污染的治理提供了新的思路,也为光催化材料的设计和应用开辟了新的方向。通过构建高效的双Z型异质结结构,研究人员成功提升了光催化剂的性能,使其在可见光条件下能够快速有效地降解抗生素。这一成果有望在未来推动更多高效、环保的光催化技术的发展,为解决环境中的抗生素污染问题提供有力支持。
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