基于π-扩展紫精化合物的高效近红外光热转换材料研究

《Journal of Molecular Structure》：π-Extended Viologen-based Compounds for High-Efficiency Photothermal Conversion via Enhanced Near-infrared Absorption

本文系统探讨了π-扩展紫精化合物（Zn(CBTP)(PTA)·7H2O (1)和Zn2(CBTP)(IPA)2·4H2O (2)）通过空间电子转移（through-space electron transfer）实现光致变色行为，并利用稳定的CBTP自由基拓宽可见光-近红外（NIR）吸收带。研究发现化合物1因其致密分子堆积、稳定自由基及未配位羧基的协同作用，展现出59.38%的卓越光热转换效率（photothermal conversion efficiency），为太阳能驱动材料设计提供了新策略。

　　

Highlight

通过系统研究π-扩展紫精基配位化合物Zn(CBTP)(PTA)·7H₂O (1)和Zn₂(CBTP)(IPA)₂·4H₂O (2)的结构-光热性能关系，我们总结出三条关键设计规则：(i) 利用π-扩展紫精（CBTP）诱导电子云在环间区域的显著离域，增强空间共轭特性以大幅提升光捕获能力；(ii) 构建供体-受体（D-A）系统和π???π堆积网络，促进分子内电荷转移（ICT）并拓宽近红外吸收；(iii) 引入未配位羧基通过p???π共轭扩展可见光吸收范围。这些策略协同增强了非辐射跃迁过程，使化合物1的光热转换效率达到59.38%，显著优于化合物2（15.89%）。

Conclusions

本研究表明，通过精准调控π-扩展紫精化合物的分子结构（如羧基位置、堆积模式等），可有效优化其光热性能。化合物1凭借致密分子堆积、稳定自由基及未配位羧基的协同作用，展现出优异的光热转换效率（59.38%）和循环稳定性，为开发高效太阳能驱动光热材料提供了新的分子设计思路。