利用超声波辅助技术合成TiO?-La?O?-CuO@沸石复合材料,用于可见光下催化晶体紫的分解:通过决策树和蜻蜓算法进行工艺优化

《Journal of Water Process Engineering》:Ultrasound-assisted synthesis of TiO?-La?O?-CuO@zeolite for visible-light photocatalysis of crystal violet: Process optimization via decision trees and dragonfly algorithm

【字体: 时间:2025年10月16日 来源:Journal of Water Process Engineering 6.7

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  本研究成功制备了TiO?-La?O?-CuO异质结负载天然沸石的超声辅助浸渍光催化剂,并通过参数优化与机器学习模型实现高效可见光降解结晶紫(CV)染料。实验表明该催化剂在90分钟内实现100% CV降解,结合H?O?可缩短至15分钟,模型预测精度达R2>0.999,RMSE<0.1,为废水处理提供了可持续解决方案。

  合成染料进入水体环境已成为近年来重要的环境和公共卫生问题。这些染料因其高度的稳定性和对生物降解的抵抗性,可能导致显著的生态危害。因此,开发高效且可持续的策略以去除废水中的染料,是环境工程领域的一项关键挑战。本文提出了一种新的TiO?-La?O?-CuO异质结催化剂,该催化剂以阿尔及利亚贝贾亚省廷埃达地区提取的天然沸石为基底,采用超声波辅助浸渍法合成,作为解决污染问题的一种可持续解决方案。该催化剂在可见光照射下对结晶紫(Crystal Violet, CV)染料的去除效果进行了评估。

研究首先对所制备的光催化剂进行了结构、形态、光学和纹理性质的分析,使用了X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)/能谱分析(EDS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和紫外-可见光谱(UV–Vis)以及光致发光(PL)等技术。结果表明,吸附与光催化之间存在协同效应。沸石基底不仅提高了催化剂的比表面积,还改善了活性纳米颗粒的分散性,并促进了电子-空穴对的分离。通过参数研究,探讨了催化剂用量、pH值、初始染料浓度以及添加过氧化氢(H?O?)对降解效率的影响。在所测试的材料中,70Z@30Het的组成表现出最高的光催化活性,在可见光照射下90分钟内可实现100%的CV去除,当与43μL的H?O?结合时,仅需15分钟即可完成去除。为了优化操作参数,研究开发了一种混合决策树-Bootstrap(DT_Bootstrap)模型,并基于实验数据进行训练。该模型达到了R2值高于0.999,均方根误差(RMSE)低于0.1的精度。随后,该模型与龙蝇算法(Dragonfly Algorithm, DA)结合进行优化,确定了最佳操作条件:反应时间为15分钟,初始染料浓度为29.4mg/L,催化剂用量为0.35g/L,溶液pH值为5.5,催化剂组成为70%沸石和30%异质结,并且加入43μL的H?O?。在这些优化条件下,预测和实验的降解效率分别为100%和99.98%。本研究展示了一种强大且可持续的方法,用于去除持久性有机污染物,采用的是本地来源的高性能光催化剂。该系统由于使用了丰富的天然沸石、成本效益高的掺杂剂以及节能的运行方式,具有显著的经济和环境优势。

水污染是一个重大的环境问题,其中水体因固体废弃物污染而受到的关注尤为突出。当水体被各种类型的垃圾污染时,会对水生生态系统造成不利影响,并可能对人类健康构成潜在威胁。因此,解决废弃物污染水体的具体挑战对于减轻污染的负面影响至关重要。已有多种方法被开发用于有效处理受污染的水体,包括生物处理、物理处理、化学处理、高级氧化、电化学和生物修复等技术。这些技术可以分解有机物质、去除污染物,并启动化学过程以促进净化。选择合适的方法取决于成本、效率和环境影响等因素,通常需要结合不同的方法以实现全面的处理。这些技术旨在消除污染物并恢复水质,确保水体的长期可持续性。水处理技术的进步对于保护水资源和促进人类活动与自然环境之间的平衡具有重要意义。

光催化是一种高效分解水体中污染物的技术,利用半导体材料如二氧化钛(TiO?)作为催化剂。该过程通过光能启动化学反应,分解有害化合物并生成活性氧物种(如自由基)。光催化能够有效分解多种污染物,包括染料、药品和工业化学品。光催化被认为是一种环保的过程,因为它在温和条件下运行,不需要有毒物质。其效率可以通过使用可见光或紫外光激活的光催化剂、优化催化剂结构以及与附加处理方法结合来提高。该技术因其环境效益和可持续性而受到关注。科学家们已经研究了光催化在多种应用中的潜力,包括氢气生产以及在水溶液中有机污染物的降解。近年来,一些创新方法已被开发,例如将细粉末状金属氧化物如二氧化钛、氧化铜和多种其他金属氧化物结合使用。这些进展进一步提升了光催化效率。为了提高性能,研究人员正在探索各种策略,包括独特的结构设计、特定成分的引入以及复合材料的组合。

异质结系统被认为是提高光催化剂活性的一种有前景的解决方案。异质结系统涉及将半导体材料耦合在一起,可以是相同或不同的类型,从而改善光催化剂的电子和光学性能。基于TiO?的异质结系统因其高效率和稳定性而受到广泛关注,这些特性有助于延长载流子寿命并提升催化性能。已有研究表明,这些混合氧化物具有出色的性能。例如,Sridevi等人通过固态反应成功制备了TiO?/BiOCl/La?O?复合材料,实现了罗丹明B的高效光降解。Shubha等人则制备了ZnO/La?O?/NiO复合材料,展示了对甲基橙的强光降解能力。此外,Hamza等人使用水热和超声波方法制备了g-C?N?/TiO?/CuCo?O?复合材料,该材料在可见光照射下对罗丹明B的降解表现出显著的效率。还有其他异质结材料,如Ni?.?Zn?.?O/TiO?和LaFeO?/g-C?N?,也被研究过。

尽管这些方法取得了成功,但仍存在一些局限性,例如某些前驱体的高成本和光催化剂的有限比表面积。为了解决这些问题,提出了一种使用吸附材料如黏土作为支撑基质的方法,以分散光催化剂纳米颗粒。黏土提供了一个稳定的基质,可以延长光诱导电荷的寿命并提高光催化效率。它还增加了催化剂与污染物的接触面积,从而促进氧化反应。黏土与半导体材料的协同作用优化并增强了污染物的降解效果。已经测试了多种黏土作为支撑材料,如高岭土、云母、坡缕石、蒙脱石、伊利石和沸石等。其中,沸石因其丰富的储量、低成本以及蜂窝状结构、高比表面积和优异的吸附与催化能力而受到特别关注。已有研究展示了其作为支撑材料的潜力。例如,Diban等人通过简单的干研磨方法成功将TiO?负载在Y型沸石上。Chitgar等人则制备了BiOI/CeO?/NaY沸石复合材料,用于光催化降解硫化合物二苯并噻吩。此外,Bezu及其同事开发了g-C?N?/ZnO/Ag?PO?复合材料,以沸石为支撑,用于降解甲基橙染料。这些研究结果表明,吸附与光催化之间的有益相互作用,使得两者的结合成为一种特别有效的水处理工具。

本研究提出了一种创新的合成方法,用于制备一种基于TiO?–La?O?–CuO异质结的光催化剂,并以阿尔及利亚廷埃达地区的天然沸石为基底。该光催化剂采用了一种超声波辅助湿浸渍法进行合成,该方法结合了干研磨、煅烧、水分散和超声波处理。通过改变沸石与异质结的质量比,制备了三种不同的复合材料。所合成的材料通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、能谱分析(EDS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见光谱(UV–Vis)以及光致发光(PL)等分析技术进行了表征。这些分析提供了关于光催化剂晶态结构、形态、元素组成、光学和电子特性的评估信息。

为了深入研究该光催化剂的吸附和光降解性能,本研究以结晶紫(Crystal Violet, CV)染料作为模型污染物。该染料广泛用于纺织工业,以其毒性和在水体中的普遍存在而闻名。结晶紫与多种健康危害相关,包括对眼睛和皮肤的刺激、消化系统疾病以及即使在低浓度下也可能具有致突变性的潜在风险。鉴于这些风险,开发有效的去除方法变得尤为重要。本研究考察了接触时间、催化剂质量、溶液pH值、初始染料浓度以及固液比等操作参数对光降解性能的影响。还研究了添加过氧化氢(H?O?)对光降解效率的影响,以探讨均相催化与异相催化之间的潜在协同作用。最后,采用一种基于决策树(DT)与Bootstrap聚合方法(DT_Bootstrap)的混合模型,对CV的降解过程进行了预测建模。通过龙蝇算法(Dragonfly Algorithm, DA)对操作条件进行了进一步优化,并在MATLAB中开发了一个数值工具,实现了光降解效率的实时预测和优化,将实验参数作为模型输入。

本研究呈现了一种创新的多维方法,结合了新型光催化材料的合成、先进工艺的优化以及降解系统的智能建模。基于TiO?–La?O?–CuO异质结的光催化剂,以本地来源的天然沸石为基底,代表了一项关键创新,提供了降低生产成本的途径,并在稳定的多孔基质上实现了活性纳米颗粒的优异分散。超声波辅助浸渍法进一步增强了材料的均匀性,并保持了各组分的结构和光学特性。此外,氢过氧化物(H?O?)的协同使用显著增强了活性物种的生成,从而提高了光降解效率并减少了处理时间。最后,将决策树-Bootstrap混合模型与龙蝇优化算法结合,并利用MATLAB开发的预测工具,确保了对降解系统的准确建模和最佳操作条件的识别,为未来的工业应用奠定了基础。
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