多铁超晶格中基于场定向控制的拓扑转变

《Materials Science and Engineering: B》：Field-orientation-controlled topological transitions in multiferroic superlattices

通过相位场模拟系统研究了BiFeO3/SrTiO3超晶格中极性拓扑孤子的电场驱动动力学，揭示了电场方向依赖性对拓扑相变及稳定性机制的影响，发现[100]pc方向电场可实现极性孤子与极性波的周期性转换，[110]pc方向导致拓扑缺陷湮灭形成单畴，[001]pc方向保持缺陷形态但改变拓扑电荷符号，为可重构多铁电存储器件设计提供了理论支撑。

　　

Kefan Liu|Xiangwei Guo|Yuhui Huang|Juan Li|Yongjun Wu|Zijian Hong

中国浙江省杭州市浙江大学材料科学与工程学院硅与先进半导体材料国家重点实验室，邮编310058

摘要

拓扑保护的铁电孤子具有纳米级局域化和类粒子结构，已成为氧化物超晶格中一类新的极性纹理，对下一代信息存储技术具有潜力。虽然铁电孤子的静态特性已经明确，但其场驱动动力学仍不甚了解。在本研究中，通过系统的相场模拟揭示了多铁性BiFeO₃/SrTiO₃超晶格中极性孤子的方向依赖性电场动力学及其相关的稳定性机制。研究发现，沿[100]_pc方向的平面内电场有助于极性孤子与极性波之间的可逆转换，有效调节局部手性；而沿[110]_pc方向的电场则会消除拓扑缺陷并形成平凡的单畴结构。值得注意的是，垂直于平面的电场在保持缺陷形态的同时，允许拓扑电荷符号的切换。这些结果强调了电场方向工程作为调节拓扑转变的强大方法，为操纵极性孤子提供了关键的科学依据，并为可重构多铁性存储器的发展铺平了道路。

引言

拓扑态的发现[[1], [2], [3]]在凝聚态物理[4]、量子物理[5]、拓扑绝缘体[6,7]和拓扑自旋电子学[8]等领域引起了广泛关注。在PbTiO₃/SrTiO₃（PTO/STO）超晶格中识别出的通量闭合域推动了人们对铁电拓扑域的深入研究[9]，这些拓扑域具有纳米级尺寸[10]、快速响应[11]、低热耗散[12]和固有的拓扑保护特性[13]，确保了数据的非易失性[13]。随后，在低维铁电材料中发现了多种铁电拓扑态，包括极性涡旋[[14], [15], [16], [17]]、极性波[18]、极性默龙[19]、极性霍普菲子[[21], [22], [23], [24], [25]]和极性双默龙[26]]。这些配置表现出类粒子行为，同时具有独特的拓扑特征、明确的手性和独特的介电性质[18,[27], [28], [29]]。它们对外部场的响应及其相关的切换动力学进一步凸显了其在赛道存储器-逻辑设备和神经形态计算设备中的应用潜力[[30], [31], [32]]。

目前关于极性拓扑态的研究主要集中在铁电PTO/STO系统上，但鉴于对无铅材料需求的增长[33]，这一研究存在局限性。多铁性BiFeO₃（BFO）系统具有显著优势，包括更大的极化矢量、更高的居里温度和内在的磁电耦合特性[[34], [35], [36], [37]]。其独特的菱形结构以及氧八面体旋转导致存在八种极化形式，使BFO成为探索铁电拓扑的理想平台[38]。最近，在(BiFeO₃)_m/(SrTiO₃)_n（BFO_m/STO_n)系统中发现了与传统极性拓扑态不同的新型极性孤子，为拓扑数据存储提供了更大的潜力[26]。这些极性孤子具有拓扑电荷Q = ±1和超微小尺寸，对超越CMOS技术具有巨大潜力。尽管它们的静态配置已经得到表征，但其场驱动动力学和潜在的稳定性机制仍大多未被探索。

为填补这一研究空白，本研究重点关注通过电场方向工程调节极性孤子的拓扑转变。通过沿不同晶体学方向施加外部场来实现电场方向工程。这种技术现已在实验上可行，有助于有目的地创建和操纵铁电畴和拓扑态[[39], [40], [41]]。在本研究中，我们利用相场模拟[42]沿三个代表性的晶体学方向施加三角交变电场，以研究多铁性BFO/STO超晶格中极性孤子的拓扑转变。具体方向包括沿[100]_pc的平面内方向、与自发极化大致对齐的[110]_pc的平面内方向，以及通常用于垂直场调节的[001]_pc的垂直于平面的方向。构建了一个全面的相图，以捕捉电场方向和强度对拓扑态演变的影响。这项研究为多铁性超晶格中极性拓扑缺陷的确定性控制提供了理论基础，并为开发可重构的多铁性拓扑器件提供了实用指导。

部分摘录

BFO/STO超晶格的相场模拟

进行相场模拟是为了研究生长在LAO-(001)衬底上的(BiFeO₃)₇/(SrTiO₃)₄)₈（简称(BFO₇/STO₄)₈)超晶格的平衡极性配置。模拟是通过求解时间依赖的Ginzburg-Landau方程[42]来进行的：$\frac{?\xi }{?t}=?L\frac{\mathrm{\delta F}\left(\xi \right)}{\delta \xi }$其中t、L、$\xi$分别代表演化时间步长、动力学系数和序参量。在该模型中，考虑了两组序参量($\xi$)：

模型设置和施加的电场

在LaAlO₃-(001)_pc衬底上外延生长的(BFO₇/STO₄)₈超晶格的相场模型被用来构建极性拓扑缺陷并研究电场诱导的铁电拓扑转变，如图1a所示。BFO/STO超晶格的平衡相由两个关键边界条件决定：(1)衬底施加的外延约束（机械边界条件）；(2)退极化场（电学边界条件）

结论

我们的研究结果表明，电场方向工程是操纵多铁性BFO/STO超晶格中拓扑相动力学的有效方法。相场模拟显示，沿[100]_pc方向的电场可以实现极性孤子与极性波之间的可逆转换，并伴随可控的手性调节；而沿[110]_pc方向的电场则会消除拓扑缺陷并形成单畴状态；沿[001]_pc方向的电场

CRediT作者贡献声明

Kefan Liu：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，方法论，研究，形式分析，数据管理，概念化。Xiangwei Guo：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，验证，监督，软件，方法论，概念化。Yuhui Huang：撰写 – 审稿与编辑，验证，概念化。Juan Li：撰写 – 审稿与编辑，资源获取。Yongjun Wu：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

Z. H.和K. L.感谢中国科学院苏州纳米技术与纳米生物研究所（SINANO）提供的技术支持。X.G.得到了国家自然科学基金（编号：52202151）和中国博士后科学基金（编号：2022M722715）的支持。国家自然科学基金（编号：92166104、92463306、ZH）以及国家自然科学基金联合基金（编号：U21A2067, YW）的财政支持。